高铁酸盐与臭氧协同作用去除水中难降解有机物机理研究

基于水处理过程中单独高铁酸盐[Fe(Ⅵ)]氧化与单独臭氧(O3)氧化的局限性，探索高铁酸盐与臭氧协同作用去除水中难降解有机污染物的新途径。废碱循环法低成本合成固体高铁酸盐；采用电化学阻抗谱(EIS)原位研究高铁酸盐氧化反应机理，阐明Fe(Ⅵ)、Fe(Ⅴ)、Fe(Ⅳ)、Fe(Ⅲ）的转化机制；对高铁酸盐/臭氧过程可能生成自由基的规律进行定量描述和机理探讨，并对该过程降解水中几种典型有机污染物的效能、影响因素、反应途径及这一过程对生成溴酸盐和消毒副产物的影响进行研究，建立典型有机污染物在高铁酸盐/臭氧过程中降解的动力学模型。以此为基础，构建高铁酸盐/臭氧过程水处理体系，优化系统运行参数，为开发基于高铁酸盐与臭氧协同作用的水处理工艺、解决水中难降解有机污染物去除中的关键问题提供理论依据和技术支持。

本项目完善了废碱循环合成固体高铁酸钾方法，探讨了高铁酸钾在废水处理中的潜在应用；研究了硅羟基氧化铁催化臭氧和过氧化氢去除水中有机污染物的效能和影响因素；并着重对均相Fenton和类-Fenton反应的内在联系和机理进 行了深入研究。结果表明：在一定废碱浓度下，通过低温提纯KOH废液，常温分离产物的方法可以循环使用废碱液合成固体高铁酸钾；硅羟基氧化铁在水溶液中可有效催化臭氧和过氧化氢分解，对水中难降解有机物具有较好的去除作用；Fenton和类-Fenton反应中Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅱ)可相互转化，其转化的程度取决于所降解目标化合物的结构和数量；芳香类化合物通过其中间产物对苯酚或对苯醌类物质的直接或间接还原作用强化Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的转化，进而影响Fenton 和类-Fenton反应的速度和进程；从铁转化的角度讲，类-Fenton反应必定包含一个传统的Fenton反应步骤，一个传统的Fenton反应也可能包含一个类-Fenton反应步骤，Fenton反应和类-Fenton反应可能同时发生且相互转化。. 本项目研究在科学和工程上具有3点意义：（1）有助于针对特定的有机污染物设计更加高效的Fenton和类-Fenton反应器；（2）降解中间产物的参与可能改变目前广为接受的描述Fenton和类-Fenton反应的一级反应动力学模型；（3）Fenton和类-Fenton反应关系更加明晰，从而有望实现该类反应的外部调控。. 本项目研究期间发表和录用期刊论文8篇(其中SCI收录论文2篇、中文核心期刊论文6篇)、培养硕士研究生4人。