PM2.5关键成核物--低挥发性化合物在多孔材料中的吸附特性研究

Low volatility compounds(LVC) are the critical substance in the formation of PM2.5. To adsorb and capture LVC would have great significance for PM2.5 control. The aim of this study is to investigate the adsorption characteristics of some representative LVCs（sulfuric acid, aromatic acids and polycyclic aromatic hydrocarbons） on porous materials (mesoporous molecular sieves, modified activated carbons, adsorptive resins and silica monoliths), with and without existence of ultrafine particles(UFPs, dp<200nm), respectively. Adsorption isotherms and adsorption models of LVC are to be obtained through the adsorption capacity and desorption activation energy measured by gravimetric method and TPD technique, respectively. Then, the influence of porous materials characteristics on LVC adsorption performance will be studied, in terms of the texture and pore information measured by several advanced materials characterization methods. Furthermore, the experiment system of LVCs co-existed with UFPs will be established. The influence of UFPs on LVC adsorption performance will be studied by UFPs deposition in porous materials observed by field emission scanning electron microscopy(FESEM). Based on the work above, we can get the adsorption basic data of monocomponent and multicomponent LVC over porous materials, as well as the influence rule of the texture, pore characteristics of porous materials and the coexisting UFPs upon the LVC adsorption. The research results can provide reference for selecting PM2.5 control methods.

低挥发性化合物（LVC）是PM2.5形成过程中的关键物质，吸附捕获LVC对于PM2.5污染的治理具有重要研究意义。本课题拟对气态硫酸、芳香酸、多环芳烃等典型LVC及其与超细颗粒物共存时在介孔分子筛、改性活性炭、吸附树脂、硅胶独石等多孔材料上的吸附特性开展研究。采用重量法及TPD技术测量LVC在多孔材料中的饱和吸附量及脱附活化能，获取吸附等温线，建立吸附模型；基于多种先进表征手段测试多孔材料的材质特性及孔道特性，研究其对LVC吸附性能的影响；构建LVC与超细颗粒物共存的吸附实验系统，利用场发射扫描电镜（FESEM）观测超细颗粒在多孔材料中的沉积状态，研究共存条件下LVC的吸附特性。旨在获得单组分及多组分LVC在多孔材料上的吸附基础数据，确立LVC吸附模型及相关参数，明确多孔材料材质、孔道特性及超细颗粒物对LVC吸附特性的影响规律。研究成果可为PM2.5治理方法的选择提供参考。

低挥发性化合物（LVCs）是 PM2.5 形成过程中的关键物质，吸附捕获 LVCs 对于PM2.5 污染的治理具有重要研究意义。本课题基于吸附净化LVCs对高效吸附、低耗再生的实际需求与技术发展趋势，对典型 LVCs在介孔分子筛、介孔碳、活性炭、微孔分子筛、改性吸附剂等多孔材料上的吸附热力学与动力学、脱附动力学和微观吸附机制开展了系统研究，并探索了吸附剂的改性优化及超细颗粒物的脱除特性。通过气相LVCs准平衡吸附实验，发现了介孔材料较传统吸附剂具有更高的吸附速率，并存的微孔结构有助于在低浓度下提高吸附量，且微-介交联孔结构利于吸附传质，但无序微孔结构会增加较大分子的内扩散阻力。优化了脱附热分析方法，基于程序升温实验确立了各吸附体系的脱附峰值温度及脱附动力学三因子，发现合理的微孔分布是优选高效LVC吸附剂的关键因素。基于多尺度分子模拟，采用蒙特卡洛法与分子动力学法模拟了LVC吸附效果及吸附状态，理论验证了微-介交联孔是提高平衡吸附量、稳定吸附热及均衡吸附质分布的关键因素；采用第一性原理进一步模拟研究了PAHs在硅基表面上的吸附构型、相互作用能及各作用力贡献等微观特性，揭示了对于以物理吸附为主的PAHs吸附，色散力占主导作用且对疏水表面上的吸附促进尤为显著。基于疏水改性优化实验，表明了短链的TMCS适于作为疏水改性剂，在其与FDU-15质量比为1:10的改性条件下，FDU-15的吸脱附性能均得到显著提高。通过超细颗粒物在吸附剂上的吸附沉积实验，揭示了多孔材料的微-介拓扑形貌、孔径、阳离子交换特性均会对超细颗粒物脱除的影响规律。本研究成果具有交叉学科研究意义，为吸附学科增加了知识内容，明确了LVC多孔材料材质及孔道特性要求，为PM2.5 治理提供技术参考。