东海多环芳烃的大气沉降：通量与过程

东海作为东亚冬季风的下风带，春季受亚洲沙尘暴、秋季和冬季受长三角区域严重灰霾的强烈影响，是我国陆源排放多环芳烃大气向外传输的重要"沉降汇"。本课题基于点（东海花鸟山岛）和面（船载走航）4个季度大气（气相/气溶胶）、干湿沉降和海水样品的采集与有机分析，确定东海大气颗粒态多环芳烃的干、湿沉降通量，估算经大气－海水界面交换过程输入东海的气态多环芳烃通量；揭示典型亚洲沙尘暴和冬季区域灰霾事件性过程前、期间和过程后多环芳烃大气沉降入海通量的变异及其过程；基于本申请课题得到的大气沉降通量，结合收集的长江输入通量和东海现代沉积通量，初步估算东海多环芳烃的收支。本研究兼具区域特色和一定世界典型意义，成果可为评估人类活动对东海生态系统和渔业资源安全的可能影响提供科学依据，对全球多环芳烃收支估算也有其重要的科学价值。

人类活动释放的多环芳烃（PAHs）相当部分可经大气直接沉降与河流输入，进入到海洋环境。我国排放的PAHs在全球PAHs源－汇研究中至为重要。作为东亚沙尘和污染物向西北太平洋传输的主要路径，黄、东海已成为全球尺度大气环境及其生物地球化学效应研究的关键区域。本课题依据远离大陆的东海小岛及船载走航，采集气体/气溶样品以及海水样品，估算了长江口-东海PAHs的大气干湿沉降通量，有机氯农药（OCPs）的海-气交换通量；系统报道了东海大气中PAHs、OCPs和多溴联苯醚（PBDEs）的浓度水平、季节性分布与来源，取得了如下主要研究成果：.（1）不包括萘的15种PAHs干沉降通量季节平均（ng/m2/d）分别为秋季300、冬季624、春季109和夏季223。冬季干沉降通量最大，春季最低。15PAHs湿沉降通量明显高于干沉降。污染期间PAHs的干沉降通量显著高于非污染期，显示大陆长程传输污染物沉降对东海水体PAHs具有重要贡献。PMF模型的PAHs源解析经过显示，机动车排放（26.95%）和煤燃烧贡献（24.50%）是主要来源，其次为生物质燃烧（16.49%）、原油残留（16.29%）与大气-海水交换（15.77%）的贡献。秋季最高贡献来自煤燃烧（30.54%），冬季最高为机动车排放（34.49%），夏季主要来自大气-海水交换（59.46%），长江口水体向大气的释放有可能成为东海大气中PAHs的重要源。.（2）长江入海细颗粒物沉积－再悬浮－向南搬运－再沉积过程中，大约49吨/年以2-3环为主的PAHs可从沉积物释放到水体，成为东海水体PAHs的又一重要“源”。.（3）东海长江口－近海OCPs以水体挥发进入大气为主；长江水搬运的OCPs是东海沿岸区域大气中OCPs的二次排放源；大约70%河流搬运的HCHs可以通过海-气交换过程挥发重新进入大气，在季风的驱动下，部分HCHs有可能重新输送回大陆，另一部分则输送至开阔海域。.（4）颗粒态持久性有机污染物（OCPs和PBDEs）的浓度水平表现出显著的季节变化特征，冬季最高，夏季最低；推测在东亚季风的影响下，来源于中国大陆的污染物是东海大气颗粒物中有机污染物的主要来源。