高山云雾过程硫的输送规律研究

为研究我国典型高山云雾过程硫的迁移转化规律,本研究在已建立的高山大气观测站点,采用先进的云雾采样、在线监测技术对高山云雾水、颗粒物及二氧化硫气体进行综合化学观测，通过分析云雾水及颗粒物中无机硫、有机硫、S(IV)、S(VI)、HMSA等化学组分的含量，研究不同云雾天气过程下云雾中硫的化学形态和时间变化规律，说明云雾水中硫酸盐-的来源以及颗粒物对云雾水化学性质的影响，揭示云雾过程S(IV)/S(VI)液相转化规律，阐明云雾水硫酸盐与区域二氧化硫污染特征及多尺度输送之间的关系。本项目的实施，将为我国酸雨研究及控制提供理论依据，具有重要的科学意义。

为研究高山云雾过程硫的输送规律，本项目深入探究了我国南北高山云雾的化学特征、酸化过程、硫酸盐的迁移转化以及污染物的来源。对云雾化学特征的研究发现，泰山、衡山和庐山云雾均已高度酸化，位于中国南方重酸雨区的云雾酸化程度更为严重，而北方地区因受沙尘天气的频繁影响导致云雾中离子特别是钙镁离子的浓度偏高但云雾酸度要低于南方高山；液态水含量(LWC)与云雾化学成分浓度呈指数型相反关系；云滴粒径的大小能够影响云雾酸度及其富集的离子类型；云滴颗粒的微观分析表明金属粒子广泛分布并结合在富硫颗粒中。对云雾酸化过程的研究发现，云雾水中约有20~30%的硫酸根来自S(IV)的非均相氧化过程，70%以上来自气溶胶的云内清除过程；云雾的云内清除效率与云雾成分的溶解度一致，溶解度越小的成分的清除效率越低；云下降水的冲刷作用对于颗粒物、硫酸根以及碱性成分钙、镁等的清除有重要贡献；降水的冲刷清除还能够使云雾的化学成分浓度和酸度降低，但云雾对降水的影响较小；本研究还首次微观证实了酸性云滴对金属颗粒的溶解清除作用。污染物源解析表明，海盐、地壳物质等自然来源以及化石燃料燃烧、冶金工业等人为活动对云雾的影响较大，特别是人为活动的影响更为严重。对大气输送过程的研究表明，北方气团因携带大量沙尘，其中和作用导致云雾水化学成分浓度虽然最高但酸度却不是最高；而途径长三角、珠三角等发达地区的东部气团和南方气团带来的云雾水酸度均很高；局地气团对云雾的贡献程度与当地的污染情况关系密切。本项目对于研究我国云雾酸化机制、控制酸雨问题具有重要的科学意义。