电化学发光生物传感器一些基础问题的研究

Electrogenarated chemiluminescence (ECL) biosensors have the advantages such as much low detection limits, low cost equipment and simple operation, but their sensitivity and reproducibility still exists big problems. Based on the previous studies, the project of research on some basic questions in ECL biosensor is proposed. Intends to explore the establishment of new electrochemical synthesis methods for linear carbon acetylene, to study comparatively on electrochemical and ECL behaviors of ruthenium bipyridine derivatives- tri-n-propylamine system on the carbon nanomaterials-modified electrodes to reveal the mechanisms of electron transfer and ECL processes; to establish new methods of electrochemical immobilization. Research will be focused on the influence laws of the spacer length and conjugate of the ECL probe on the characteristics of the ECL biosensors using conductive polymer microspheres and analog cell agarose microemulsion droplets to simulate the targets, and on the target size for the study of the ECL characteristics of the biosensors using a sandwich assay model for the cells and viruses to develop a physical model and the theoretical formula between the ECL intensity and the concentration of the targets. Additionally, new ECL methods for the detection of f cancer cells and virus will be developed, and the key effect factors of the sensitivity and reproducibility for ECL biosensors will be explored. The research achievements will greatly facilitate research in basic research and practical applications of electrochemistry and ECL biosensors.

电化学发光生物传感器具有检测低、仪器廉价和操作简单等优点，但是，其灵敏度和重现性仍存在比较大的问题。本项目在前期研究工作基础上，提出电化学发光生物传感器一些基础问题研究的课题。拟探索建立碳炔的电化学合成新方法，比较研究钌联吡啶衍生物-正三丙胺体系在纳米碳材料修饰电极上的电化学和电化学发光行为，揭示其电子转移和电化学发光过程的机理；建立电化学固定化新方法。重点研究电化学发光探针连接臂长度和共扼性对电化学发光生物传感器特性影响的规律；以导电高分子微球和模拟细胞的琼脂糖微乳液滴为模拟目标物，研究目标物大小对电化学发光传感器特性影响的规律，建立夹心法检测细胞和病毒的物理模型和电化学发光强度与浓度的理论公式；建立检测生物标志物、癌细胞和病毒的电化学发光检测新方法；揭示影响电化学发光传感器灵敏度和重现性的关键因素，研究成果将极大地促进电化学和电化学发光传感器的基础研究和实际应用。

本项目以电化学发光生物传感器一些基础问题研究为课题，主要开展了电化学发光物质合成和性能、环铱金属配合物合成及分析应用和电化学发光生物传感检测模式三个方面的研究工作。在第一个研究方面，研究了星形芴寡聚物三蒽-苯、分子石墨烯、芘衍生物的电化学和电化学发光行为，建立了硫量子点合成新方法并研究了硫量子的发光特性；研究了D-A型有机纳米粒子聚集诱导电化学发光行为。这些研究成果对电发光材料的设计提供一些规律性的参考资料。在第二个研究方面，设计合成了一系列具有化学识别功能基团的环铱金属配合物，研究了这些新配合物的电化学和电化学发光性质，并将所合成的新配合物作为电化学发光嵌入剂或标记物以及探针，建立了一系列分析新方法。这些研究成果对电化学发光信号探针和电化学发光化学传感方法的研究提供了一些新思路和基础性参考材料。在第三个研究方面，通过合理设计电化学发光探针，建立了基于生物切割反应的非电极固定化检测模式；建立了三种通用型探针空间分辨、两种不同信号物质电位分辨、两种不同反应位点顺序分辨的多组分生物标志物同时检测的新模式；将目标物诱导邻位杂交技术与电化学发光免疫分析结合，建立了邻近杂交非信号物质标记和邻位杂交目标物诱导淬灭两种电化学发光免疫传感新模式；建立了金纳米介导等电化学发光生物传感新模式；建立了十余种电化学发光检测生物标志物的新方法。这些研究成果对电化学发光生物传感方法的研究提供了一些新思路，为临床分析提供新方法，将促进电化学发光生物传感基础和应用研究的发展。发表SCI论文23篇，其中包括J. Am. Chem. Soc. (2篇), Anal. Chem.(3篇), Biosen. Bioelectron.，ACS Appl. Mater. Interfaces，J. Mater. Chem. C, Sensor. Actuator. B (4篇)。