基于核壳孔道结构的液相择形催化研究

Controlling the diffusion of the reactant molecules through pore size and structure, thus achieving size-selective catalysis, can greatly simplify industrial purification and separation. In particular, size-selective catalysis within meso-pores in liquid-phase has very important applications for biomedicine and fine chemicals. In liquid-phase system, the diffusion of the reactant molecules is not only related to pore size, but also related to the catalytic reaction itself, the interaction with the wall and the solvent. Two key scientific issues for this project are controlling diffusion of the reactant molecules within pores and size-selective catalysis mechanism in liquid-phase reaction system. We plan to construct different kinds core-shell structured catalysts via adjusting the pore size and surface modification of shells. We also plan to investigate their size-selective catalysis in liquid-phase, and clarify the mechanisms based on the dynamics simulation. Through this project, we want to pave the way for developing new ways to control catalytic reactions.

通过孔道大小和结构来控制反应物分子的扩散，进而实现择形催化，可以极大的简化工业除杂和分离步骤。特别是在液相反应体系中，介孔孔道内的择形催化对生物医药和精细化工意义重大。液相体系中，反应物分子的扩散除了受到孔道尺寸的限制外，还受到催化反应本身、反应物分子与孔壁、反应物分子与溶剂之间的综合作用力影响。本项目针对液相反应中反应物分子在孔道中的扩散控制和择形催化机制这两个关键科学问题开展研究。通过壳层孔道大小调控、表面修饰等途径，构筑不同类型的核壳结构催化剂；控制反应体系的溶剂、配比等，研究它们的液相择形催化现象；并通过动力学模拟，阐明择形催化机制，为新型催化控制手段的发展奠定基础。

通过孔道大小和结构来控制反应物分子的扩散，进而实现择形催化，可以极大的简化工业除杂和分离步骤。特别是在液相反应体系中，介孔孔道内的择形催化对生物医药和精细化工意义重大。液相体系中，反应物分子的扩散除了受到孔道尺寸的限制外，还受到催化反应本身、反应物分子与孔壁、反应物分子与溶剂之间的综合作用力影响。本项目针对液相反应中反应物分子在孔道中的扩散控制和择形催化机制这两个关键科学问题开展研究，构筑了以分子筛和金属有机框架化合物为壳层的核壳结构催化剂；利用壳层的孔道大小筛分效应，实现了液相择形催化，并首次发现了一个甲基大小引起的液相精细择型催化现象，为新型催化控制手段的发展奠定基础。项目执行期间，共发表SCI论文23篇，主要发表在ChemCatChem, Chem. Sci., Chem. Commun., J. Mater. Chem. A等国际期刊上。