气溶胶液滴传质和反应动力学过程的空间分辨拉曼研究

针对大气气溶胶传质和异相化学反应过程的一些关键问题，建立气溶胶液滴传质和反应动力学过程的空间分辨方法。采用纳米微孔疏水材料对基底进行修饰，制备出球形液滴；推导并验证激光在球形液滴的穿透深度和能量分布，建立理论模型。选用典型的单组份无机、复合无机、复合有机/无机气溶胶体系，利用空间分辨谱学手段，研究过饱和态下气溶胶液滴表面和内部的结构差异，观测其吸湿行为从气溶胶表面延伸至内核的空间分布，确定气溶胶微粒中形成的一些包裹结构，找到气溶胶宏观吸湿特性与微观结构的关联；设计简单的气溶胶气相/液相化学反应，结合共聚焦拉曼光谱原位谱学检测和高速显微摄像系统，利用两次聚焦方法，研究气溶胶发生异相反应时表面和内部的动力学行为差异，为解决发生在气溶胶表面有关大气反应和物质交换过程的瓶颈问题，提供有关气相/液相界面合理的气溶胶结构模型。

推导并建立共聚焦拉曼测量中激光在球形液滴聚焦的理论模型，并结合共聚焦拉曼技术和高速显微摄像技术，建立气溶胶液滴传质和反应动力学过程的时间-空间分辨办法。利用共聚焦拉曼技术，开展了硫酸镁液滴中胶态结构空间分布、形成/解离动力学过程，以及传质受阻机理的研究，获得了其胶态结构从表面延伸到内核的空间分布信息，发现胶态结构的形成和解离都是从表面开始。利用共聚焦拉曼技术结合高速显微摄像系统, 开展等摩尔硫酸铵/硝酸铵混合气溶胶液滴风化过程的时间-空间分辨研究, 获得其形貌变化动力学过程以及风化产物的非均相分布信息。选取典型无机/有机气溶胶体系，对其风化潮解过程中亚稳态结构、离子间相互作用、相转化动力学行为进行系统分析。