室外空气颗粒物暴露误差表征及校准方法研究

大气颗粒物及载带的多种有害物质对人体健康的影响一直受到关注。不同来源的颗粒物具有不同的化学组成与物理特性，对人体健康的影响区别显著。暴露误差是指室外固定点位环境监测浓度与人体室外颗粒物暴露水平之间的差异，主要由于人的室外活动、相对污染源的距离以及在室内环境的停留导致。本研究将以儿童为目标人群，通过系统研究暴露来源、环境和个体暴露特征，建立颗粒物暴露的源与受体数据库；研究室外颗粒物（成分）进入室内空气的穿透规律和标识成分，分析环境监测浓度与人体暴露水平的相关性，建立室外颗粒物暴露的微环境-时间加权模型，开发颗粒物暴露来源解析技术方法和应用软件，以此建立多层次的室外颗粒物暴露误差表征、影响因素和规律及校准的综合研究方法。本研究将有助于改善流行病学的人群暴露评价方法，提高室外空气颗粒物污染健康效应研究中暴露-反应关系的可靠性，为健康损伤机制研究提供必要基础。

本研究通过发放调查问卷，统计得知儿童有超过80%的时间是在室内度过的。在参与调查的儿童中选择45位9-12岁的小学生作为本次研究的对象，对其个体、家庭室内外以及固定点位（天津市监测站）进行PM2.5样品的采集。PM2.5样品的采集分采暖季和非采暖季，均进行了质量浓度、离子组分、碳组分、元素组分以及多环芳烃组分的分析。非采暖季儿童PM2.5的暴露浓度为77.44μg/m3，TC浓度为32.49μg/m3，总PAHs浓度为41.76ng/m3。其中OC/EC的比值变化范围为2.97-15.99，计算得SOC浓度为20.29μg/m3，存在二次有机污染。采暖季儿童PM2.5的暴露浓度为140.76μg/m3，浓度超过1000ng/m3的元素（Si、K、Fe、Na、Al、Mg、Ca）总量占个体样品PM2.5载带的元素总量的81.47%，多环芳烃浓度分布在25.94 ng/m3～194.50 ng/m3范围之间。采暖季儿童PM2.5个体暴露浓度相比于美国现行的PM2.5质量标准，是其二级日平均浓度的4倍；相比于世界卫生组织（WHO）制定的准则值，PM2.5个体暴露超标4倍有余。而与我国新颁布的《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）规定的PM2.5日均浓度二级标准相比，PM2.5个体暴露也是超标的。非采暖季居室室内PM2.5浓度为68.34μg/m3，TC占其PM2.5浓度的30.8%，计算得到的SOC浓度为10.51μg/m3，占OC总量的52.79%。总PAHs浓度为26.82ng/m3，浓度水平大于等于1000 ng/m3的元素（Si、K、Fe、Na、Al、Mg、Ca）总量占室内样品PM2.5载带的元素总量的86.76%。.本研究根据儿童的时间-活动模式和微环境室内外来源颗粒物（成分）浓度，建立儿童对于PM2.5的微环境-时间加权模型。通过碳比值法、富集因子法以及比较多环芳烃的特征比值，可以定性的判断燃煤、机动车尾气是儿童PM2.5的可能来源。通过PMF法对35个PM2.5个体暴露样品的20组成分进行源解析，得出二次硫酸盐、土壤扬尘、燃煤源、交通源和金属冶炼源是儿童采暖季PM2.5的主要来源，其贡献值分别为25%、14%、16%、39%和6%。