土壤氧化铁表面硫的转化过程机制及其重金属脱毒效应

土壤中铁和硫均具有较高的地球化学丰度和活性，相互作用活跃。本项目以华南富铁土壤中硫的循环转化过程为对象，探讨土壤铁物种对硫转化的作用机制及基于氧化铁－硫酸盐相互作用的土壤重金属脱毒机制。研究硫酸盐在氧化铁表面异化还原的化学和微生物反应，探讨反应过程中硫酸盐还原菌主要功能酶与铁物种的相互作用过程，阐明铁物种对硫酸盐还原的化学和微生物作用机制；研究土壤中还原性硫化物、铁物种及变价重金属Cr(VI)的相互反应过程，并以土壤中亚铁、硫酸盐还原终产物硫化物及重金属铬或镉在氧化铁表面的相互反应为基础，探讨含硫、铁及重金属的次生矿物形成过程，采用现代表征手段深入研究形成的次生矿物晶体结构以及硫、铁及重金属在矿物中的物相分配机制，进一步阐明土壤中硫－铁相互作用下重金属的还原/固定脱毒机制。为建立基于氧化铁-硫酸盐的土壤重金属污染控制策略提供科学依据。

土壤中铁和硫均具有较高的地球化学丰度和活性，相互作用活跃。本项目以华南富铁土壤中铁硫的循环转化过程为对象，探讨土壤铁物种对硫转化的作用机制及基于氧化铁－硫酸盐相互作用的土壤重金属脱毒机制。研究硫酸盐在氧化铁表面异化还原的化学和微生物反应，探讨反应过程中硫酸盐还原菌与铁物种的相互作用过程；研究土壤中还原性硫化物、铁物种及变价重金属Cr(VI)的相互反应过程，并以土壤中亚铁、硫酸盐还原终产物硫化物及重金属铬或镉在氧化铁表面的相互反应为基础，探讨含硫、铁及重金属的次生矿物形成过程，采用现代表征手段深入研究形成的次生矿物晶体结构以及硫、铁及重金属在矿物中的物相分配机制，进一步阐明土壤中铁硫相互作用下重金属的还原/固定脱毒机制。为建立基于氧化铁-硫酸盐的土壤重金属污染控制策略提供科学依据。. 本项目在执行过程中，首先以氧化铁表面硫酸盐还原的影响因素及过程中微生物群落结构变化为基础，研究了氧化铁表面硫酸盐还原菌作用下硫酸盐耦合Cr(VI)的还原转化作用过程，采用结构解析手段，研究了反应过程中氧化铁的物相变化及Cr固定后的结构存在形式，阐明了硫酸盐耦合重金属转化脱毒的微生物作用机制；同时，排除微生物对过程的影响，阐明了非生物条件下含S和Fe的黄铁矿在微氧及土壤共存氧化锰矿物作用下的晶相转变过程及包括土壤共存重金属在内的土壤环境条件对这一过程的影响机制；进一步以氧化铁晶相转变过程为核心，采用稳定Fe同位素示踪等手段，从Fe原子转移角度阐明了游离态Fe(II)作用下氧化铁的晶相转变及对重金属土壤环境行为的影响机制；最后，以影响土壤重金属环境行为的氧化铁生物地球化学循环过程为核心，从区域尺度解析了影响铁异化还原过程的微生物及非生物环境地球化学因子。. 获得的氧化铁耦合硫酸盐循环转化过程及其对重金属行为的影响机制，对于进一步理解土壤污染重金属的环境地球化学行为具有较好的参考依据；采用稳定Fe同位素示踪手段获得的Fe(II)作用下氧化铁的矿物相转变及形成的次生矿物中重金属的赋存形式结果，有利于完善土壤氧化铁循环理论。更为重要的是，以上结果可为建立基于氧化铁和硫酸盐的土壤重金属污染控制策略提供科学依据。