强双光子吸收分子材料的非线性光学参量与过程的动力学表征

强双光子有机分子(有机金属络合物)材料在光信息处理、生物光子学以及非线性光学等领域具有良好的应用前景，其双光子吸收性质研究是分子光子学前沿研究课题。本项目致力于进一步提高理论计算分子双光子吸收截面的准确性和探索激光与强双光子分子材料的非线性相互作用的新现象和新机制。一方面，进一步发展理论和计算方法，通过研究激光脉冲在强双光子介质中的传播过程，揭示分子的双光子吸收截面与激光脉冲参量的关系，并探讨与分子三重态有关的双光子吸收机制以及强度，为实验工作提供理论指导。另一方面，研究激光在分子介质中的非线性光学过程，探索该类分子材料在非线性光学领域里的应用条件和应用前景。在此基础上设计新型强双光子吸收分子材料以及具有特定非线性光学性能的分子材料。本研究属于原子分子物理与光学交叉领域，涉及了分子理论和非线性光学理论。本项目对于完善分子结构和双光子吸收性质的关系，探索强双光子分子材料的应用具有重要意义。

非线性光学在现代激光技术、光学通讯、数据存储、光信息处理等方面具有重要的应用前景。非线性光学的发展一是依赖于激光的发展，二是依赖于材料的发展，因此发展激光技术和非线性光学材料是至关重要的两个方面。本项目主要发展理论和计算方法，通过研究超强和超短激光脉冲在强双光子介质中的传播过程，探索高强度的激光脉冲与物质相互作用的微观机制，揭示分子的双光子吸收截面与激光脉冲参量的关系，解释和预测非线性光学以及X射线光谱学领域中各种新颖的物理现象。一方面，通过探索分子的性质—结构关系，设计和发展更强的非线性光学材料，另一方面，通过发现新的非线性光学现象，为新激光光源形成技术打下基础。. 通过数值求解耦合的速率方程和脉冲强度传播方程以及Maxwell-Bloch方程,系统研究了飞秒脉冲和纳秒脉冲在不同分子介质中传播的非线性光学效应。研究表明动态双光子吸收截面与激光脉冲的脉宽、强度等参量以及激光传播距离有关。在纳秒情况下，两步双光子吸收过程对双光子吸收有较大地贡献。当考虑到溶剂效应时，随着溶剂极性的增大，光限幅的动力学窗口变宽。自旋和轨道相互作用增强了有机金属络合物光限幅能力，且光限幅性能的主要机制来自单重态到单重态和三重态到三重态的序列非线性吸收。. 当分子被自由电子激光泵浦激发到解离状态的核激发态时，会随之产生X射线激光。X射线激光产生的原因是由于分子解离为中性原子导致的粒子数反转。这一过程的特点是在激光脉冲的增益峰脊上，X射线发生自捕获现象。这种自捕获现象极大地增强了激光脉冲的总增益。预测了一种产生X射线激光脉冲的新方法。. 发展了分子光电子能谱理论。研究了分子（或原子）X射线自由电子激光光电离过程中，反冲速度分布的各向异性以及转动多普勒效应对光电子能谱分裂和展宽的影响。研究了分子间的相互作用导致光电子能谱的展宽效应。在丙酮溶液中，分子间的相互作用是引起共振非弹性x-射线散射谱展宽的主要原因。开展了自散焦介质掺铁铌酸锂晶体的非线性光学性质的研究，发现了频率加倍现象,在掺铁铌酸锂晶体中实现了光致两维和三维光子晶格。