夹心三明治型多壳层空心金属氧化物：可控制备及低温CO催化氧化性能研究

The project to develop efficient and good stability catalyst for catalytic oxidation of carbon monoxide (CO) as a starting point, which will start from the design of the materials, in accordance with the principle of improving the adsorption for reaction molecules, the protection for active component Au NPs and reducing the mass transfer resistance of the reactant and product in the material inside, and we design a class of heterojunction composite multi-shelled hollow materials with sandwich structure, and realize the cooperative effects in the performance of different types of materials. This project will discusses the forming mechanism of heterojunction composite multi-shelled hollow materials with sandwich structure in the synthesis process. The relationship of structure, design and properties will be discussed. During the synthesis process, all factors affecting the structures and components (including the structure of the spheres, the thickness and component of the shells, pore structure, the pore size of hollow sphere, the introduction of Au NPs, the coating way of outer metal oxide and so on will be controlled as much as possible, especially the inner link between the special structure and the catalytic activity during CO oxidation process and obtain the structure-activity relationship, which will provide basis for heterojunction composite multi-shelled hollow materials with sandwich structure application in catalytic oxidation of carbon monoxide.

本项目以研发高效、稳定性好的CO催化氧化催化剂为切入点，从利于提高催化材料对反应分子的吸附、对活性组分Au纳米粒子的保护以及降低反应物及产物在材料内部中的传质阻力出发，设计了一类具有夹心三明治型多壳层空心材料，实现不同类型材料之间性能协同。本项目将重点探讨合成过程中夹心三明治型多壳层空心材料的形成机制，总结出材料设计与合成的规律。在制备过程中，对可能影响材料催化性能的各种结构和组成因素（包括球壳的结构、球壳的厚度与组分，孔结构、孔尺寸，空心球的尺寸，Au纳米粒子负载及外层金属氧化物包覆方式等）进行调控，尤其是其特殊结构与CO氧化过程中催化活性之间的内在联系，获得构效关系，为夹心三明治型多壳层空心金属氧化物催化材料在CO催化氧化中的应用奠定基础。

本项目从同时改善材料传质阻力、提高材料的催化活性及稳定性角度出发，按照预定研究计划，研究材料结构（组成）对材料催化性能的影响，通过设计多壳层空心结构、中空管结构及“蛋黄-蛋壳”结构和大孔-介孔整体柱结构和反蛋白石结构等材料，降低传质阻力、限制活性组分纳米粒子在催化反应过程中团聚、长大，进而提高催化活性及稳定性；总结出材料设计与合成的规律；设计由纳米粒子构筑的具有多壳层空心结构的金属氧化物材料，将载体颗粒纳米化有效提高材料的比表面积，同时空心结构增强材料对反应物及产物的内部扩散传输。先规划设计再实践验证，揭示中空结构材料与催化性能的关系，明确影响材料催化性能的关键结构因素，最终获得高效的低温CO催化氧化材料，并推动了中空结构在CO催化氧化领域中的开发和研制。. 本项目执行以来，围绕项目书所提的关键科学问题，按计划进行了全部内容的研究工作，达成了主要研究目标，设计并合成出了多种多壳层空心结构金属氧化物及其复合材料、中空管结构及“蛋黄-蛋壳”结构和大孔-介孔整体柱结构和反蛋白石结构等复合催化材料，并对影响材料催化性能的各种结构和组成因素（包括球壳的结构、球壳的厚度与组分，孔结构、孔尺寸，空心球的尺寸，Au纳米粒子负载及外层金属氧化物包覆方式等）进行了精确调控，解析了结构和催化性能的构效关系，揭示影响CO催化氧化性能的本质因素，确定了催化剂最有效的结构和组成，指导了高活性、高稳定性CO催化氧化反应所用催化剂的开发。. 项目执行期间发表论文SCI论文11篇，其中在Nature Energy、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Journal of Materials Chemistry A等影响因子大于10的刊物上发表论文5篇，申请中国发明专利1项，培养博士后1名（已出站）、博士生3名（毕业3名）、硕士生1名（毕业1名），此外，3人晋升为副研究员。