ZnO/石墨烯的制备与多因素协同光催化机理研究

In recent years, environmental pollution becomes more and more serious all over the world, environmental issue has attracted considerable attention by researchers. Photocatalytic technology has emerged as one of the most promising technologies in energy and environment area, it represents an easy way to utilize the inexhaustible solar energy to eliminate the most organic matter to non-toxic CO2, H2O and other small molecule. Among those photocatalysts, ZnO is widely studied due to its high catalytic activity, security, non-toxic, long life and other advantages. Unfortunately, ZnO (Eg=3.3eV) has low utilization of the total solar energy impinging on the surface of the earth due to its wide bandgap. In addition, the recombination of photo-electrons and holes on the surface of ZnO semiconductor are greatly reduced the photocatalytic activity of the catalyst. Thirdly, the powder catalyst is hard to separation and recovery in the process of photocatalysis. In this project, we attempt to overcome the above problems and improve the photocatalytic activity and stability of ZnO through modifying the structure and morphology of ZnO nanoparticles, synthesizing the ZnO/grapheme composites, and studying on multi-factor synergism photocatalytic mechanism of ZnO/graphene.

近年来，环境污染问题越来越受到人们的关注和重视。光催化技术可在太阳光照射条件下将大多数有机污染物降解为无毒的CO2、H2O和其他小分子。在众多可用于光催化反应的化合物中，ZnO因其催化活性高、安全无毒、使用寿命长等优点被广泛研究。然而，ZnO的催化效率受到以下三个因素的制约：一是ZnO(Eg=3.3eV)的宽禁带使得其只能被紫外光激发，影响了对太阳光的利用率；二是ZnO半导体表面的光生电子和空穴对极易复合，从而大大降低了催化剂的光催化效率；三是由于粉末状催化剂在光催化过程中难以分离和回收。为了提高ZnO的光催化活性和稳定性，本项目拟通过对ZnO纳米粒子的尺度和形貌调控改性，生成ZnO/石墨烯复合纳米材料，研究ZnO/石墨烯多因素协同作用的光催化机理等来克服上述困难。

近年来，环境污染问题越来越受到人们的关注和重视。光催化处理有机污染物技术由于其廉价、无毒、节能、高效的优势逐渐成为目前的研究热点领域之一。光催化技术可在太阳光照射条件下将大多数有机污染物降解为无毒的CO2、H2O和其他小分子。在众多可作为光催化剂的半导体物质中，ZnO因其光催化活性高、廉价易得、安全无毒、使用寿命长等优点被广泛研究。然而，ZnO的催化效率受到以下两个因素的制约：一是ZnO (Eg=3.3 eV)的宽禁带使得其只能被紫外光激发，影响了对太阳光的利用率；二是ZnO半导体表面的光生电子和空穴对极易复合，大大降低了光催化效率；三是粉末状催化剂在光催化过程中难以分离和回收。为了拓宽ZnO对可见光的响应，提高其光催化活性和稳定性，本项目对ZnO纳米粒子的尺度和形貌进行调控，制备出了ZnO纳米棒、纳米颗粒、量子点和纳米花等多种形貌；对ZnO进行了稀土元素Ce掺杂、过渡金属Mn掺杂、Cd掺杂、Fe和Ce共掺杂及贵金属Ag掺杂等，对石墨烯进行了氮掺杂，发现吡啶氮的氮掺杂构型对催化过程中氧化还原反应的贡献最大；生成了ZnO/NiS@NiO/rGO、GO/ZnO/ZnIn2S4和ZnO/g-C3N4/GO等多种ZnO/石墨烯复合纳米材料，研究了ZnO/石墨烯多因素协同作用的光催化机理。研究结果表明，通过优化实验工艺调控产物的尺度形貌、选择合适的掺杂元素及掺杂量、构建合适的复合异质结等手段，有效调控了ZnO的带隙，调控了产物的缺陷种类和数量，拓宽了ZnO/石墨烯的可见光响应，延长了光生载流子寿命，大大缩短了其光催化降解有机污染物的时间，提高了光催化效率，改善了光催化剂的循环稳定性。通过本项目的研究，使我们能够通过简单的水热方法合成出具有优异性能的光催化剂，并对ZnO/石墨烯的多因素协同催化机理的理论研究和降解水中有机污染物的实际应用提供了一定的数据支持。