协同驱动旋转滑动弧低温等离子体促进甲烷重整制氢基础研究

现有重整制氢技术存在着工艺复杂、能耗高、催化剂易失活等缺点。基于以上认识和项目组前期研究基础，本项目创新性提出将切向气流和磁场协同驱动旋转滑动弧放电等离子体用于促进甲烷重整制氢，利用旋转滑动弧放电时产生的高能电子以及H、O、OH等自由基的强反应能力，实现常温常压条件下甲烷的高效重整制氢。项目将分析这种新型旋转滑动弧等离子技术的物理特性，测量等离子体电流电压信号，利用激光诱导荧光光谱仪对等离子区域内自由基等活性物种进行检测分析，研究反应器几何构形、电源参数、反应成分等参数对活性物种的生成特性及制氢效率的影响，从而深入认识滑动弧放电低温等离子体促进甲烷重整制氢的关键机理，建立起重整过程的物理化学模型，并对影响制氢效果的关键参数进行分析和优化，开发出完整的旋转滑动弧放电低温等离子体促进甲烷重整制氢工艺。

滑动弧放电作为一种兼具高温和低温等离子体特性的等离子体形式，自1988年由A. Czernichowski提出后，越来越被广泛的应用于烃类重整，VOCs降解，空气净化和材料表面改性等方面，其中在重整制氢方面的应用也显示出良好的应用前景，但重整机理尚需深入研究，等离子体反应区域小，活性粒子不均匀等缺点严重制约了滑动弧技术的应用。本项目创新性地提出了切向气流和磁场协同驱动的旋转滑动弧应用于重整甲烷制取氢气，优化滑动弧等离子体特性，增加反应气与等离子体接触面积，从而实现高效的制氢效率和单位产率。.本项目工作在三年的研究期间，按照研究计划开展，主要开展的研究有：建立起了稳定连续运行的滑动弧重整制氢实验及检测系统；研究并掌握了不同工况下电弧的伏安特性和电弧移动特性；根据图像分析，对电弧的电流密度、电弧形态、放电功率及电导率进行了计算；采用Fluent和Matlab软件对反应器流场及电弧受力进行了模拟和分析，建立了物理模型；采用发射光谱法，检测出等离子体区域中间产物，并对不同气氛下的等离子体物理特性进行了计算和分析，给出了滑动弧系统的能量分布，该滑动弧等离子体电子密度可达1013–1015量级，气体温度约1300–2200 K，均大于典型的低温等离子体，显示出“温”等离子体特性，因此具有较强的处理能力和较好的化学选择性；进行了不同气氛不同工况下甲烷重整制氢的实验研究，其中空气载气下甲烷转化率最高可达100%，氮气载气下可达87.49%，是低温等离子体大通量重整甲烷制氢的一大突破；研究发现副产物炭黑中存在石墨烯结构，可通过进一步修饰，在制氢的同时得到功能性材料；最后，结合光谱和实验，分析阐述了甲烷重整制氢过程的反应机理。.通过上述研究，主要创新性成果体现在：实现对旋转滑动弧等离子体区域非平衡性的深入认识，建立放电模型，寻求能量输入和能量利用的平衡点，以同时满足系统的高能量输入和高能量利用率；完善协同驱动旋转滑动弧反应装置的结构优化设计，实现放电制氢过程中各反应参数的相关性分析，揭示甲烷重整制氢的控制方案，并实现该系统的全面优化，探索出了高效、简单的重整制氢工艺，为进一步工业应用奠定了基础。.该项目已申请发明专利4项；发表论文14篇，其中SCI收录论文4篇，EI收录论文5篇；审稿中英文论文6篇；参加学术会议交流3次; 共培养研究生8名，指导访问学者1名。