自旋轨道耦合在量子蒙特卡罗电子结构计算中的实现以及其在强关联材料物性研究中的应用

Electron-electron correlation and spin-orbit coupling are currently two hot topics in condensed matter physics. Emergent phenomena are found in transition metal oxides including 4d, 5d, 4f elements, due to the strong coupling between these two interactions. The development of a universal method that is able to treat these interactions accurately is thus in great demand. In this research, we will focus on the development of auxiliary-field quantum Monte Carlo (AFQMC) method, which has been used to perform the most accurate ab-initio simulations of materials, to treat realistic systems including full relativistic effect. We will also continue to develop and apply the techniques we developed before, such as the application of multiple-projector norm-conserving pseudopotential, downfolding approach to systematically simplify many-body Hamiltonians, and frozen-core technique, into the new systems,. The relativistic effect in different realistic systems is then studied with AFQMC method, including the atomic excitation energies of Pb and Bi atom, the dissociation energy of PbO molecule, and the strength of spin splitting near the top of valence bands in ZnSe. Binary material IrO2 is an ideal platform for addressing the relationship between spin-orbit coupling and electron-electron correlation. Our study will give a conclusive answer about its true ground magnetic structure which is argumentative in recent research and still under debate. This will be of great helpful to learn the interactions among charge, spin, and orbital degrees of electron in these complicated materials, and understand the underlying mechanisms producing the emergent phenomena.

电子-电子间的关联效应以及电子的自旋-轨道耦合是目前凝聚态物理研究的两个热点问题。它们的相互耦合，导致了在含4d, 5d, 5f等元素的过渡金属化合物中丰富的层展现象。发展一种能够同时高精确处理这两种相互作用的量子多体方法有着迫切的需求。在本课题中，我们将在辅助场量子蒙特卡罗这个可以对强关联系统进行最准确第一性原理计算的方法中实现对全相对论效应的算法发展以及实际材料中的应用。同时会继续推广之前发展的一系列技术，包含多轨道投影模守恒赝势，系统可控地约化多体哈密顿量，冻结核电子技术等，到新系统中。我们会对真实系统中不同的相对论效应，如Pb，Bi的原子激发能，PbO分子的解离能，ZnSe材料中的自旋劈裂等，给出精确的计算。对IrO2材料的系统研究，会解决其有争议的基态电子结构性质，帮助理解材料中电子电荷，自旋和轨道等自由度间的相互作用，以及层展现象背后的物理机制。

材料性质的数值计算和预测是如今材料科学以及凝聚态物理领域的前沿课题之一。其主要包含两个方面，一是计算方法的发展，二是对新型材料或材料新物理性质的预测。就计算方法而言，主要分为平均场方法和量子多体方法两大类，其中量子多体方法正在快速的发展中，它可以对超越平均场处理范围的关联材料性质给出很好的描述。在本项目的支持下，我们在量子多体蒙特卡洛方法发展及实际物理体系性质计算两个方面做了一些工作。对于量子多体蒙特卡洛方法的发展，我们主要是将其在关联材料中的性质计算进行了进一步的推广，方法的发展包括自旋自旋关联，初步的自旋轨道耦合，约化局域基组，电荷密度，电荷局域性等的计算实现。这些方法的发展丰富了量子多体蒙特卡洛方法在实际材料性质计算中的能力，尤其是对强关联材料性质的描述。在实际材料性质模拟计算方面，我们主要研究了一维氢原子链的基态性质，几个经典材料系统电子密度的多体精确计算，以及对一些关联材料新奇物性的理论计算和预测。我们首次精确地确定了一维Ｈ原子链的基态性质，给出了相图。我们发现此一维体系中存在丰富的多体性质以及一种新型的金属绝缘相变，而这与Mott绝缘转变是本质不同的。我们还给出了实际材料中精确的多体电子密度计算，为未来新型泛函的构建提供对比和基准。针对强关联材料中由自旋轨道耦合效应等引起的新奇物理特性，我们也进行了细致的电子结构及拓扑特性研究。我们预言了一类潜在的类铜基铁基超导材料，可以联系起已发现的两大类非常规高温超导体，有助于对非常规高温超导机制给出统一的物理图像和解释。我们预言的三类不同的铁磁拓扑半金属在基础研究及技术应用方面都有很大的意义，因为目前实验上实现的这类材料还非常有限，并且其中不少还是通过杂质掺杂或异质结构组成的。这些材料中手性拓扑态出现在费米能级附近，且与其它常规态很少纠缠，有利于自旋电子学，信息技术，以及拓扑超导等方面的应用。在二维异质结构研究方面，我们发现自旋轨道耦合近邻效应及应力相互作用会导致Si/Bi异质结构中新型三重简并费米子态的涌现，且体系本身属于一种独特的二维二次型色散半金属，费米能级附近电子态表现为面内Rashba型自旋纹理，这种新奇特性的二维异质结构可成为潜在的自旋电子学及信息技术平台。