基于多孔介质催化填料的反应精馏过程耦合调控与优化

Reactive distillation is one of the typical applications of process intensification concept in chemical engineering. Since the coupling of reaction and separation is highly complex and nonlinear, the effect mechanism of reactive and distillation, coupling method and regulation and optimization for the reactive distillation process is a key issue for the industrial applications. In this program, the foamed silicon carbide structured corrugated packing (FSCP) will be used as the catalytic support in which the HZSM-5 zeolite coating is synthesized in situ on the surface of FCSP support. The combination method of experiments and theoretical calculation will be used to investigate the mechanism of reaction-rectification and the influence of the coupling method on the energy efficiency of the process. Non-equilibrium rate model of reactive distillation process with the porous media catalytic packing and the method of process design and optimization will be developed, and the long-term experiments of the esterification reaction distillation will be used to verify the theoretical model of process design. The results of this project will provide a new method for the coupling mode and design guidelines of reaction distillation process, which contribute to the enrichment and expansion of the theoretical system of the coupled distillation process. It has important academic and application value to promote the application of reactive distillation technology in chemical, petroleum, environmental protection and other industries.

反应精馏技术是过程强化概念在化学工业成功应用的典范。由于反应-精馏耦合的高度复杂性和非线性，反应-精馏相互影响机制、耦合方式及其过程能效调控与优化成为制约该技术广泛应用的关键科学问题。本项目采用多孔泡沫碳化硅规整波纹填料（FSCP）作为催化载体，在FCSP载体表面原位合成HZSM-5型分子筛涂层，并对其进行表征和催化性能的测试；在此基础上，采用实验与理论计算相结合的方法，探究反应-精馏相互耦合机理及其对过程能效的影响和调控机制；构建基于该催化填料的反应精馏过程非平衡级速率模型，开发过程设计与优化方法，通过长周期连续实验完成多孔介质催化填料性能考察和过程设计理论模型的验证。该项目成果将为反应精馏过程研究提供新的反应-分离耦合方式及设计指导原则，有助于反应精馏过程耦合强化理论体系的丰富与拓展，对促进反应精馏技术在化工、石油、环保等行业的广泛应用具有重要的学术和应用价值。

反应精馏技术是过程强化概念在化学工业成功应用的典范之一，其将化学反应与精馏分离两个单元操作集成在同一设备中同时进行。反应精馏技术具有众多优势，其在化学工业中具有广阔的应用前景。然而由于反应-精馏耦合的高度复杂性和非线性，同时具有催化及气液传质功能的装置设计原理以及反应-精馏耦合机理成为反应精馏技术在工业应用中亟待解决的关键科学问题。本项目基于多孔泡沫碳化硅规整波纹填料（FSCP）作为催化剂载体，通过“涂覆结合蒸汽相转化法”在泡沫碳化硅载体表面制备无粘结剂分子筛涂层，分子筛与碳化硅之间实现化学结合、具有高的界面结合强度，并通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、氮气吸脱附、NH3 -TPD以及X 射线微CT技术等手段对ZSM-5@SiC结构催化材料进行微观和宏观表征。在此基础上，结合多孔介质催化填料上的反应动力学实验，建立基于真实结构化催化填料结构以及流体流动的真实反应动力学模型，通过Aspen Plus与FORTRAN结合构建反应精馏过程数学模型，分析制约反应-精馏过程耦合效果的影响因素，系统考察结构催化材料的孔径、孔隙率、催化涂层厚度、流体流动状况等因素对反应精馏过程的影响，从而揭示反应-精馏相互耦合机理。进一步开发基于多孔介质催化填料的酯化反应精馏过程设计方法（剩余曲线法）对一系列酯化、醚化、水解等反应体系的反应精馏耦合强化过程进行可行性分析与概念设计。利用自制的反应精馏中试装置，以结构催化填料为反应精馏塔内构件，进行一系列连续反应精馏实验，验证反应精馏模型的可靠性。本研究将为反应精馏过程研究提供新的反应-分离耦合方式及设计指导原则，有助于反应精馏过程强化理论体系的拓展和丰富及新型催化分离内构件的开发和应用，对促进反应精馏技术在化工、石油、环保等行业的广泛应用具有重要的意义。