基于监测和数值模拟的国家尺度环境中PAHs的归趋和风险评价研究

多环芳烃（PAHs）是环境中普遍存在的一类持久性有毒物质，因其具有致癌性和来源广泛等特点，已成为世界各国的研究热点，我国在某些地区也开展了相关研究，然而，从目前的研究现状来看，缺少国家尺度的系统研究，不利于从国家层面制定相应的污染控制措施。本项目通过在全国范围内布设采样点，采集表层土壤和大气样品，并结合相应的大尺度多介质环境模型，通过将环境监测和数值模拟相结合的方法研究我国国家尺度土壤和大气等主要环境介质中PAHs的污染特征。本项目的实施将建立高时空分辨率的我国国家尺度的环境介质中PAHs的残留清单，进一步可以定量评估多种PAHs共同作用导致的我国居民的健康风险，并绘制国家尺度高时空分辨率的健康风险分布图。本项目的研究成果将为我国履行《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》贡献一份力量，同时也为我国制定相关的污染控制政策提供科学依据。

本研究通过将监测和模拟相结合的方式研究了我国国家尺度表层土壤和大气中PAHs的污染特征。PAHs在我国土壤中普遍存在，城市地区浓度普遍大于农村地区。我国东部地区土壤中PAHs的浓度较高，中部地区和西部地区浓度较低。城市地区土壤中PAHs主要来自于煤燃烧和汽车尾气等高温燃烧源和石油源的混合型污染，农村地区PAHs主要来自于煤和生物质燃烧为主的高温燃烧源和石油源的混合型污染。2005-2006年，我国农村4个采样周期大气中∑15PAHs的平均浓度均小于100 ng/m3，并且具有明显的季节特征，冬季浓度明显高于其他季节。2012年9月-12月，我国城市和农村大气中∑15PAHs的浓度分别为155±152 ng/m3和159±132 ng/m3。城市大气中PAHs的主要来源为石油泄露，汽车尾气和远距离传输源，而农村地区大气中PAHs则主要来自于高温燃烧源和远距离传输源。石河子和昆明大气中PAHs的浓度最高，其次是西安和哈尔滨，拉萨的浓度最低，PAHs的气/粒分配均没有达到平衡。大气中PAHs的浓度除了受本地污染源的影响外，还受到温度和颗粒物浓度的影响。2008-2013年间，哈尔滨大气中PAHs的浓度呈现逐年增加的变化规律。拉萨市大气中PAHs的浓度受大气的远距离传输影响明显，主要来自于西亚和印度。15种PAHs的土气逸度商值平均值均小于0.5，表明PAHs的土气迁移规律为从大气向土壤传输。城市地区PAHs的逸度商值比农村地区的值略大，说明城市地区PAHs的土气平衡程度较高。我国居民由于呼吸和土壤经口摄入体内的PAHs导致的致癌风险小于10-6，可以忽略。成年人由于暴露时间最长，致癌风险最大。结合1990年至2012年间我国国家尺度BaP的排放清单，模拟输出了1990年到2012年我国国家尺度土壤和大气中1/4经度×1/6纬度网格化的BaP的残留清单。我国的东部地区比西部地区BaP的残留浓度高，青藏高原地区BaP的残留浓度最低。我国国家尺度致癌风险分布图表明，土壤中和大部分地区大气中BaP的致癌风险可以忽略，而高污染地区大气中BaP可能会对当地居民造成致癌风险，应当引起重视。残留浓度和致癌风险均呈现逐年增加的年际变化趋势。本项目的研究成果为我国制定相关的污染控制政策提供了重要科学依据。