负载型H+基层状氧化锡抗碱(土)金属脱硝催化剂

This project was to develop alkali(ne)-resistant selective catalytic reduction (SCR) deNOx catalysts by using tin oxides with protonated layered structure as supports. The objective is to synthesize novel MOx/SnO2 (M=Fe, Cu, Ce, Co)catalysts with high alkali(ne)-resistant performance for SCR reaction. The main work is as follows: 1) to synthesize well-defined morphology of protonated layered SnO2 as alkali(ne)-resistant catalyst supports for SCR; 2) to synthesize MOx/SnO2 catalysts and study high resistance towards alkali(ne) poisoning; 3) to establish the structure-activity relationship between alkali(ne)-resistant performance and its physical and chemical structures. Expected results: i) the alkali(ne)-resistant deNOx catalysts will be successfully developed; ii) the stuctrure-activity relationship between alkali(ne), sulfur dioxde, and water vapor resistances will be established; iii) the general design strategy of alkali(ne)-resistant deNOx catalysts will be achieved. It is of fundamental and practical importance of this scientific project to develop alkali(ne)-resistant deNOx catalyst for controlling NOx emissions from the alkali(ne)-rich stack gases in cement industry and glass industry.

水泥行业和玻璃行业烟气含碱(土)金属离子，会使得脱硝催化剂中毒，大大降低催化剂使用寿命，基于水泥和玻璃行业脱硝的特殊性，本项目拟采用H+基层状酸性金属氧化物SnO2负载碱性过渡金属氧化物MOx(M=Fe，Cu，Ce，Co)的设计策略，制备得到抗碱(土)金属中毒脱硝催化剂MOx/SnO2。拟解决的科学问题：1.可控制备规整形貌的MOx/SnO2，获得抗碱(土)金属中毒脱硝催化剂MOx/SnO2；2.阐明MOx/SnO2催化剂抗碱(土)金属中毒机理；3.建立催化剂结构和性能构效关系，获得抗碱(土)金属中毒脱硝催化剂一般设计规律。预期成果：i.研发获得强抗碱(土)金属脱硝催化剂MOx/SnO2；ii.研究获得催化剂抗碱(土)金属、抗二氧化硫、抗水汽性能等，建立催化剂构效关系；iii.构建抗碱(土)金属脱硝催化剂一般设计策略。本项目研究对水泥和玻璃行业烟气氮氧化物治理具有理论和实际应用意义。

水泥行业和玻璃行业烟气含碱(土)金属离子，会使得脱硝催化剂中毒，大大降低催化剂使用寿命，基于水泥和玻璃行业脱硝的特殊性，本项目采用H+基层状酸性金属氧化物MoO3负载碱性过渡金属氧化物Fe2O3设计策略，制备得到了抗碱(土)金属中毒脱硝催化剂Fe2O3/MoO2/TiO2。主要内容包括：i）获得Fe2O3/MoO3/TiO2抗碱金属中毒脱硝催化剂； ii）考察催化剂抗碱金属中毒性能，阐明Fe2O3/MoO3/TiO2催化剂抗碱(土)金属中毒机理；iii）建立催化剂结构和性能构效关系，获得抗碱金属中毒脱硝催化剂一般设计规律。取得的重要研究成果如下：相比于商业的V2O5-WO3/TiO2催化剂，Fe2O3/MoO3/TiO2催化剂在500 μmol Na+ g-1 Na2SO4中毒处理后保持优异的脱硝活性，大约为初始NO转化效率的95%，而商业的V2O5-WO3/TiO2催化剂在相同浓度Na2SO4中毒处理后最高转化率已下降到70%。而且即使经过700μmol Na+ g-1毒害，Fe2O3/MoO3/TiO2仍然能具有良好的催化性能。500和700μmol Na+ g-1中毒处理模拟了催化剂在含碱金属灰飞烟气中运行14000 和 20000小时时催化剂表面的碱金属沉积量。催化剂结构表征显示Na+与MoO3之间存在相互较强作用，MoO3起到了缓冲和保护的作用，可以捕获Na+并将其嵌入到MoO3层状结构中，减轻碱金属对催化剂表面Fe2O3活性位点的毒害，因此Fe2O3/MoO3/TiO2整体表现出强抗碱金属中毒性能。