Pd催化阴极H2的新型e-PRB对氯代有机物污染地下水的加氢脱氯修复

本研究创新性的利用电解阴极产生的H2作为Pd催化加氢的氢源，利用电解产生的酸碱条件构建加氢脱氯工艺条件，针对氯代有机物污染场地地下水修复拟开发一种新型的电化学PRB（e-PRB）技术。首先研究体系技术参数对H2的产生和两极间pH变化的影响，进而使用TCE和DDT为地下水中的代表性氯代有机污染物，研究该e-PRB修复的工艺参数，并考察地下水组成和性质对修复效果的影响，探讨修复的动力学过程和机理。依托武汉某废弃的有机氯农药污染场地，以实际DDT污染地下水为对象，考察处理效果的长效性。最后将电场作用下的电渗析流和电迁移方程耦合入修复过程中的地下水流和溶质运移方程中进行数值模拟，进一步优化技术参数、阐释过程机理，并预测运行长效性。本研究将提供一种新型的氯代有机物污染场地地下水的修复技术，完善电化学修复的基本理论，并拓展电化学技术在地下水修复中的应用。

氯代烃是场地地下水中极为常见的一类有毒有机污染物，如何高效经济的去除氯代烃仍是地下水修复的重要挑战问题。钯催化加氢脱氯是一种去除地下水中氯代烃的高效快速方法，但是修复过程中存在氢气原位供应困难、还原态硫引起钯催化剂中毒以及只能还原无法氧化污染物等问题。本项目针这些问题，创新性的将地下水电解原位产生氢气与钯催化加氢相耦合，研究了电化学供氢-钯催化加氢去除地下水中氯代烃等污染物的效果和机理，并在野外进行了现场修复中试试验。主要成果包括：（1）在室内验证了地下水电解产生氢气代替外源氢气驱动钯催化加氢去除氯代有机物等的可行性，发现地下水电解产氢同时产生的氧气可抑制氯代烃脱氯，但却可缓解还原态硫对催化剂的毒性；（2）发现基于电解供氢的钯催化加氢体系中，地下水中的低浓度二价铁在弱酸性条件下可使氯代烃降解机理由加氢脱氯改变为羟自由基氧化，并可进一步抑制还原态硫引起的毒性。（3）根据以上机理开发了地下水电解耦合钯催化修复方法，并依托某搬迁氯碱厂氯苯污染地下水进行了野外中试试验。研究过程中申请人以第一或通讯作者发表SCI论文11篇，其中4篇Environmental Science & Technology、5篇Water Research，并以第一申请人获得授权发明专利3项。本项目研究的科学意义在于，揭示了地下水电解耦合钯催化加氢去除氯代烃等污染物的机理，将钯催化加氢修复地下水的机理由还原作用扩展为还原和氧化，建立了地下水修复新方法，为钯催化加氢和电化学地下水修复提供了新理论和新思路。