高效过渡金属氧化物/量子点体异质结量子点发光二极管的研制：电子、空穴平衡传输

The employment of transition metal oxide/quantum dot bulk heterojunction (BHJ) in quantum dot light emitting diodes (QLEDs) is an almost fully new exploration in a bid to enhance the charge balance and extend the radiative recombination regions, thus achieving high luminescence efficiency. BHJs with 3 dimensional (3D) transition metal oxide scaffolding are constructed to ensure that QDs penetrate well into the hole transfer layer, which enables those fluorescent function units spread all over the BHJ. This will benefit high brightness from bulk emitting. Moreover, the hole transfer interfaces will be enlarged via this architecture, thus giving a rise in hole transfer probabilities. Furthermore, the HOMO level of transition metal oxides will be controlled to construct a fast hole transfer channel, by which the hole transfer rate will be accelerated and the performances of QLED will be improved. This project targets at the transition metal oxide/quantum dot bulk heterojunction with scaffolding and focuses on the controllable preparation of 3D transition-metal oxide film and the new type BHJs with matched energy levels, structures as well as their interfaces via providing three fresh approaches. The time-resolved spectroscopy techniques are used as detection means to unveil the dynamic behaviors of charge transport, injection and recombination. The underlying mechanism of enhanced charge balance will be elucidated. The scientific problems confronted with material preparation and device assembly will be overcome. Along with a series of innovations, novel QLEDs with high efficiency will be demonstrated.

过渡金属氧化物/量子点体异质结应用于量子点发光二极管，以期促进电子/空穴平衡，拓宽辐射复合区域，获得高电光转换效率，是一项近乎全新的探索。通过体异质结结构体系的构建，使量子点充分渗入空穴传输层内部，发光功能单元遍布整个体异质结，有利于实现高亮度的体发光。此外，这种结构的引入使空穴传输界面接触也显著扩大，提高空穴传输几率。更进一步，调控过渡金属氧化物的高HOMO能级，构建空穴传输快速通道，大幅提升空穴传输速率，使电子空穴传输达到平衡，最终提高量子点发光二极管性能。本项目以嵌入骨架式过渡金属氧化物/量子点体异质结为研究对象，围绕三维结构体异质结的可控制备，探索最佳制备方案，获得界面、结构及能级均匹配的新型体异质结。以时间分辨光谱技术为手段，诠释器件内电荷动力学行为，揭示提高电荷平衡的有效途径，解决材料制备及器件组装等科学技术问题，获得新型高效的量子点发光二极管器件，取得创新性的研究成果。

由于具备发光波长可调、可全波段发光和色纯度高等性能优势，同时具备可溶液制备、成本低等生产制造优势，量子点发光二极管（QLED）被认为是下一代的固态光源。但是，电致发光量子点发光二极管现在还没有进入商业应用，这主要是因为器件的效率和寿命还没有达到实际使用的要求。促进电荷平衡是提升电致发光量子点发光二极管器件效率的关键手段。本项目组通过优化材料与器件结构，阻挡过剩电子，增加空穴数目，促进了电子/空穴平衡，拓宽了辐射复合区域，获得了高电光转换效率。具体研究内容包括：（1）持续不断优化制备工艺参数，主要包括溶剂的调整、旋涂时的时间与速度、蒸镀金属电极的时间与速率，以获得各功能层具有良好的薄膜形态，以及层与层之间的良好接触；（2）持续不断优化器件结构，主要包括改变出光面形貌、增加电子阻挡层、增加新型空穴功能层、采用异质结发光层，以获得出光效率的提升、空穴注入能力的增强和辐射发光区域的扩展；（3）设计与合成适用于QLED的新型功能材料，主要包括量子点合成工艺的优化、量子点成分和结构的调整，以获得能够与器件更加匹配的新型量子点材料；（4）研制适用于QLED材料与器件创新的新型设备与装置，主要针对量子点材料的合成过程，进行实时监测与反馈，提升量子点材料的量子产率与一致性。通过上述一系列对QLED器件中材料与结构的设计与优化，使材料与结构之间更加匹配，本项目灵活调节其性能，促进了器件电荷平衡，使量子点发光二极管的性能、稳定性和可靠性稳步提升，制备了红、绿、蓝和白光QLED，最大外量子效率提高到了20％，并对器件的物理机制及关键影响因素有了更深入的理解，为下一步研究指明了方向。共发表SCI、EI和中文核心等高水平论文20篇，获得国家发明专利授权3项，新型实用专利授权1项，培养研究生6名。