高效热电子/空穴俘获：Ln-VI族量子点太阳电池

The employment of rare earth compound quantum dots, e.g., lanthanide-VI group, in solar cells is an almost fully new exploration in a bid to enhance the capture of both hot electrons and holes. It will expand the application of quantum dots in bulk-heterojunction solar cells, which is important to both fundamentally scientific significance and practical values. This project aims at the novel bulk heterojunction with highly efficient hot electron/hole capture from rare earth compound quantum dots and nanocrytalline TiO2 as research object, the preparation of bulk heterojunctions with well-matched interfaces, structures and energy levels as research route, while the time-resolved spectroscopy techniques as detection means, providing new approaches of fabricating bulk heterojunctions. To unveil the relationship between microstructures of component units and macroscopical performances of the bulk heterojunction acting as the principal backbone, we will conduct research on material design synthesis, structure characterizations, electron/hole capture ability measurements, and performance evaluation for the bulk heterojunctions. Furthermore, the dependence of composition, structure, and therefore properties on preparation conditions of bulk heterojunctions will be demonstrated, the interaction between quantum dots and nanocrystalline TiO2 will be clarified. The underlying mechanism of hot electron/hole generation, saparation, transfer at the interface and the relationships between the innate dyanmics of charge photogeneration and the photovoltaic performances will also be elucidated. The scientific problems confronted with material preparation and device assembly, along with the design of quantum dots solar cell with highly efficient hot electron/hole capture, will be overcome, which will elevate the self-innovation capability of China in the new generation solar cells, promoting the interdisciplinary development.

Ln-VI族量子点材料应用于太阳电池，以期提高热电子/空穴俘获效率是一项近乎全新的探索，它将拓展量子点半导体材料在太阳电池中的应用，具有重要的科学意义和实用价值。本项目以Ln-VI族量子点/纳米晶TiO2新型体异质结为研究对象，以提高热电子/空穴俘获为研究主线，以时间分辨光谱技术为热电子/空穴俘获的探测手段，提出获得界面、结构及能级均匹配的新型体异质结的新思路。通过材料设计合成、结构表征、电子/空穴俘获性能和器件效能评价，阐明体异质结的组成、结构、制备工艺与热电子/空穴俘获性能之间的关系，探明体异质结内热电子/空穴产生、分离及传输等物理机制，揭示体异质结与太阳电池其他组成部分的相互作用规律。解决新型量子点材料可控制备和器件组装等科学问题；研制高效热电子/空穴俘获的量子点太阳电池，提升我国新一代太阳电池自主创新能力；推动光电信息学、光电材料学、超快光子学等相关学科的交叉与发展。

我们设计合成了Nd2(S,Se,Te)3、Pr2(S,Se,Te)3等多种稀土化合物量子点，并将其作为电子给体与TiO2形成体异质结，制备太阳电池器件。目前已经将稀土化合物量子点的禁带宽度调节至2.30eV左右，进一步控制尺寸有望拓展至1.55eV左右。以上两类稀土化合物的CB位于-3.70eV左右，VB位于-6.0eV左右，可与TiO2能级匹配形成有效电荷传输通道。通过调节体异质结的结构、能级及界面匹配性，加快了光生电荷传输速率，提升了太阳电池的性能。我们发现减小给受体间的多余能级差，可有效提升光生电荷的分离速率，使电荷传输落入反向“Macus”区间，进而提升器件的界面电荷分离效能。以此为基础，我们进步构建了具有阶梯式级联能级的量子点多层膜。时间分辨光谱测试结果表明，这种阶梯结构的能级结构可大幅提升量子点间的电荷传输速率。多层量子点/TiO2体异质结的电荷传输速率达到单层量子点/TiO2的2倍。这些结果表明，能级结构调整可加快电荷传输速率，有望提升太阳电池对热电子、空穴的分离性能，推动高效太阳电池的研制。本项目的研究有望拓展应用于光电材料与器件的其他领域，对于推动光电材料学与超快光子学等学科的交叉与发展具有重要的意义。在本项目的支持下，研究项目负责人发表SCI论文22篇，授权发明专利4项。在本项目研究的带动与支持下，项目负责人新增省杰出青年基金（20171BCB23052）、省青年重点项目（20192ACBL21045）、省面上项目（20181BAB201016）、省青年基金（20151BAB212001）等多项科研项目。2018年获得江西省自然科学二等奖。2017年指导学生作品“新型柔性绿色节能量子点发光二极管芯片的研制”获第十五届“挑战杯”全国大学生课外学术科技作品竞赛全国二等奖； 2016年指导学生项目“云芯纳晶科技有限责任公司”获“创青春”全国大学生创业大赛第十届“挑战杯”大学生创业计划竞赛全国银奖；2017年指导学生作品“基于钙钛矿量子点的柔性显示芯片的研制”荣获十五届“挑战杯”全国大学生课外学术科技作品竞赛全省二等奖。