碳酸盐岩化学风化过程中Sm-Nd分异研究

Samarium (Sm) and neodymium (Nd) are light rare earth elements (LREE) and have very similar geochemical properties. Moreover, the two elements are joined in two parent-daughter relationships by the alpha-decay. They are generally considered to be resistant to mobility and fractionation during chemical weathering of rocks. Thus, Sm/Nd ratio, Sm-Nd isotopic compositions and Nd model ages are used as fingerprints to provide information on the source of weathering crust, eolian dust and sediments as well as to provide age data. Although the mobility of rare earth elements (REE) and fractionation between LREE and heavy rare earth elements (HREE) during chemical weathering of rocks have been documented, the behavior of the Sm-Nd during chemical weathering processes is still not fully understood. In this study, we will focus on the in-situ weathering system of carbonate rocks--terra rossa on the Yunnan-Guizhou Plateau. The purposes are to: (1) reveal the objective regularities of mobility, migration and redistribution of Sm-Nd during in-situ chemical weathering, (2)evaluate the relative mobilities between Sm and Nd under chemical weathering circumstances, and (3) investigate the regularity of Sm-Nd fractionation and its formation mechanism during chemical weathering within the carbonate rock--terra rossa system. This study is very important to reduce errors in Sm-Nd data interpretations of provenance and age of the affected rocks under terrestrial weathering conditions. Furthermore, the knowledge about Sm-Nd behavior during chemical weathering is also of interest for understanding the weathering processes of carbonate rocks and the origin of terra rossa.

钐（Sm）和钕（Nd）是具有相似地球化学性质的轻稀土元素。同时，Sm-Nd之间也构成了两对常用的放射性同位素母子体。通常认为在化学风化过程中Sm-Nd很难活化和分异。因此，Sm/Nd比值、Sm-Nd同位素及Nd同位素模式年龄，经常被用做'指纹'示踪风化壳、风尘及沉积物的母岩或源区。目前，化学风化过程中稀土元素的活动性、轻-重稀土元素间的分异已得到确认。但是，对于化学风化过程中Sm-Nd的行为仍缺乏清晰和科学的认识。本项工作，拟以云贵高原碳酸盐岩--红色石灰土原位风化体系为研究对象；揭示在碳酸盐岩风化及红色石灰土形成过程中，Sm-Nd活化迁移及重新分布规律；评价化学风化过程中Sm-Nd 之间的相对活动性差异；阐明化学风化过程中Sm-Nd分异规律及其形成机制。该项工作不仅对Sm-Nd体系的物源示踪及年代学研究具有重要的意义，而且对深入探索碳酸盐岩风化机理及红色石灰土的形成过程亦有一定的益处。

钐（Sm）和钕（Nd）是具有相似地球化学性质的轻稀土元素。同时，Sm-Nd之间也构成了两对常用的放射性同位素母子体。通常认为在化学风化过程中Sm-Nd很难活化和分异。因此，Sm-Nd同位素体系经常被用做等时线年代学、地壳演化以及沉积物物源示踪等方面的研究。但是，这些方法的应用是基于一个基本的假设：即在地表风化过程中Sm-Nd不存在分异。. 本项研究工作，以云贵高原之上平坝地区，厚度为4.05米的红色石灰土风化壳--白云岩原位风化体系为重点研究对象。完成了对石灰土、白云岩及其不溶物的矿物及化学组成，以及δ30Si, δ56Fe, 147Sm/144Nd--143Nd/144Nd, 87Rb/86Sr--87Sr/86Sr 同位素组成的测试。此外，基于BCR三步连续提取实验方法，确定了红色石灰土中Sm–Nd 的不同赋存形态。. 分析结果表明，Sm-Nd含量在剖面上随深度增加而逐渐增大，并在风化壳底部富集。元素质量平衡分析指示，Sm-Nd在剖面底部亦表现为绝对富集。在石灰土风化壳剖面上，Sm-Nd各提取态所占比重，随剖面深度增加而增加；而Sm-Nd的残渣态所占比重呈现相反的变化。在剖面底部的Sm-Nd富集带，Sm-Nd以可提取态为主，残渣态变为次要组分。基于对白云岩--红色石灰土风化体系中，δ30Si、δ56Fe、147Sm/144Nd--143Nd/144Nd、87Rb/86Sr--87Sr/86Sr同位素的演化及其示踪研究，确认在红色石灰土中Sm-Nd存在外源溶质组分的输入。外源Sm-Nd溶质组分很可能主要来自周围碳酸盐岩的风化。在风化壳剖面上，石灰土及其不同赋存状态的Sm/Nd比值（分异程度），均随剖面深度增加而增加。此外，同位素稀释法测试结果也指示，石灰土147Sm/144Nd比值在剖面上亦呈现相同的变化规律。从而最终确认，在白云岩--红色石灰土风化体系中Sm-Nd存在分异现象。.由于Sm-Nd 的4f 电子构型存在微弱差异，从而引起它们与各种配位体（尤其是有机物）络合能力的差异。Sm的络合迁移能力很可能高于Nd，并最终导致Sm-Nd在其活化、迁移、重新分布及其富集过程中产生分异。因此，在风化过程及古风化壳的研究中，涉及147Sm/144Nd--143Nd/144Nd同位素体系以及Nd模式年龄的应用时，应慎重考虑Sm-Nd分异所可能产生的影响。