下一代锂离子电池材料物理问题研究

Lithium ion batteries are the key to the success of electrical vehicle and the best choices for the energy storage devices of wind and solar power. The development of the next generation lithium ion batteries is to achieve higher energy density, better safety, and faster charge discharge speed. In this project, based on our rich experiences in studying lithium ion battery materials and related physical mechanisms with computational material sciences, we will focus on the following research topics: 1) tailoring the electronic structure of lithium storage materials with band engineering to realize multielectron transfer reaction and greatly increase the energy density; 2) exploring new lithium storage mechanisms related to the change of valence of oxygen and improving the safety of batteries; 3) digging out the correlation between ionic transport and crystal structure with data mining method to provide a theoretical guide for obtaining faster charge discharge speed；4) using high throughput first-principles calculation methods to select potential candidate materials for next generation lithium ion batteries and investigating their ionic transport, electronic conductivity and structural stability, as well as evaluating their physical and chemical properties with various experimental techniques;

锂离子电池是电动汽车成败的关键，是风电和光伏电储能的首选。能量密度高、安全性好、充放电速度快的下一代锂离子电池是发展方向。本申请将在我们近十年来用计算材料学方法研究锂离子电池材料及相关物理机理的基础上，开展以下研究：1)通过储锂材料能带裁剪实现多电子转移反应，大幅提高能量密度；2)研究储锂氧化物中过氧形成物理过程，探索储锂新机制并改善电池安全性；3)研究离子传输过程中运动离子与晶格骨架的相互作用，建立"构效关系"，为电池快速充放电提供理论指导；4)基于高通量的第一性原理计算等手段, 筛选出下一代电池备选材料，研究其离子输运、电子导电和结构稳定性，结合快速制备、表征、测试等实验手段，对物理和电化学性能进行评价。

在各种商业化的可充放电池中，锂离子电池拥有最高的能量密度，是未来最重要的储能器件。固态电池作为下一代锂电池的主要发展方向，新材料的研发是促进其技术进步的关键。因此需要系统的研究锂电池材料相关的基础科学问题，并利用材料基因组的思想进行大范围的筛选、优化和设计，从而获得可用于下一代锂电池的具有优异性能的新材料。. 在本项目中，我们通过研究锂离子电池正极材料在脱/嵌锂过程中的电子转移，获得了含锂化合物中过渡金属电子转移的能带特征，对氧参与的电子转移过程进行了确认并通过掺杂的方式实现了对其电位和稳定性的调控；通过深入研究结构因素对锂离子输运的影响，发现了应力、占位有序度等因素对离子输运势垒的调节作用，确定了静电作用与成键作用对迁移势垒的贡献，并由此开发了基于库伦能和键价能的半经验离子输运计算软件BVpath；在研究上述科学问题的过程中，发展出了一套通过高通量计算来筛选优化材料的方法，探索出了几种新型电极和固体电解质，为下一代锂离子电池开发提供了备选材料；在高通量实验制备与测量方面，设计并改造了现有的磁控溅射设备，实现了锂离子电池材料薄膜样品的高通量制备，用于快速筛选包覆层对电极性能的影响，发现了有效改善正极LiCoO2和负极Li4Ti5O12性能的包覆方案；基于所开发的高通量计算与实验工具，搭建了一个适用于锂电池材料开发的材料科学系统工程平台，并汇集高通量研究的数据构建了电池材料输运性质数据库，实现了材料基因思想在锂电池新材料开发中的示范应用。. 综上所述，围绕锂离子电池中的基础科学问题，通过建立高通量的模拟与实验方法，我们顺利的完成了项目的研究计划，并实现了材料基因方法在锂电池新材料开发中的示范应用，有望加速锂电池材料从研发到应用的全过程。此外，我们所探索的物理问题及开发的高通量筛选流程，可以有效的拓展到钠、镁、锌、铝等新型电池材料的开发中，为能源材料的研发提供了新的模式，将有效加速能源器件的开发进程。