氨排放源清单不确定性及其对模拟大气细粒子形成与迁移的影响

氨作为二次气溶胶细粒子形成的重要前驱物，对大气细粒子形成有重要影响。本研究针对氨在大气气溶胶细粒子形成中的重要作用，以珠江三角洲为研究对象，进行区域大气氨排放源的深入调研和开展典型氨排放源排放因子的测试工作，建立排放源类型覆盖全面的、高时空精度的珠三角区域大气氨排放源网格化清单，定量分析氨排放源清单不确定性大小。利用在线观测的细粒子浓度以及其主要无机成分如铵盐、硫酸盐和硝酸盐等在线资料，校验空气质量模型模拟细粒子及成分结果，改进模型模拟铵盐与细粒子浓度的性能，建立能反映珠三角区域气溶胶细粒子污染特征的气溶胶模型模拟系统；并运用模型定量分析氨排放清单不确定性对气溶胶细粒子形成与迁移的影响；在此基础上，初步建立氨排放与气溶胶细粒子形成的概念模型，为改善我国典型区域空气质量提供科学支撑。

以高浓度细颗粒物为特征的灰霾污染是目前我国面临的突出大气环境问题之一。作为大气中唯一碱性气体，氨与SO2、NOx发生反应形成硫酸铵盐和硝酸铵盐，是二次无机细颗粒物（SIA）形成重要前驱物。目前国内对氨排放及其对细颗粒物形成影响研究较为缺乏，导致有效开展灰霾污染控制仍面临挑战。针对以上问题，课题以人为源氨排放为研究对象，应用排放源清单与模型模拟相结合方法，对广东省（珠三角）氨排放及时空特征、细颗粒物污染特征、氨排放对细颗粒物形成影响以及控氨对策进行研究。内容包括：（1）包含氨在内的气溶胶前体物排放清单建立（2）人为源氨排放清单不确定性量化识别（3）区域贫富氨环境识别及无机细颗粒物形成特征分析（4）氨排放及其不确定性对细颗粒形成影响评估（5）控制对策评价。经过4年研究，课题以建立本地人为源氨清单为重点，开展了气溶胶前体物高时空分辨率排放源清单研究，识别前体物排放特征；定量评价了氨排放清单不确定性；搭建了WRF/SMOKE-PRD/CAMx气溶胶模拟平台，分析了珠三角细颗粒物及SIA组分污染特征；识别了珠三角区域贫氨富氨环境分布及特征；研究了氨排放变化与细颗粒物形成关系及大气物化过程对SIA影响；定量评价了氨排放及其不确定性对细颗粒物及SIA组分贡献；探讨了SIA与前体物SO2-NOx-NH3响应关系；设计氨排放控制情景，评价不同情景对降低细颗粒物浓度影响，提出人为源氨排放控制建议。结果表明：（1）畜禽养殖和氮肥施用是广东省主要人为氨排放源，农业源氨排放95%置信区间下不确定性约为（-40%，60%）；（2）氨排放呈显著区域和季节特征；（3）观测数据和模型模拟表明珠三角呈现贫富氨交替分布，有明显月变化和日变化，下风向地区易出现贫氨环境，NOR增大硝酸盐是贫氨环境出现主要原因之一；（4）过程分析表明气溶胶过程和对流传输是影响珠三角SIA主要过程；（5）珠三角地区细颗粒浓度与氨排放呈非线性关系，硝酸盐较易受氨排放变化影响；（6）人为源氨排放对SNA形成贡献在30%左右，低污染时段区域传输氨对硫酸盐形成有一定贡献；（7）氨减排影响下风向地区NOR值带来硝酸盐浓度下降；（8）控制情景表明相比于单一控制SO2或NOx，三者协同控制在降低细颗粒物浓度方面更为有效。本课题研究成果为我国开展相关研究提供有益科学探索，也为珠三角地区制定灰霾污染控制对策和改善空气质量提供科学依据与决策参考。