基于自组装膜-石墨烯电化学界面信号检测及生物传感系统研究

This paper aims to make and study modified electrodes with the advantages of both self-assembled monolayers and the graphene, to analyze electrode structure of self-assembled monolayers-graphene, and to develop electrochemical interface signals detection system of self-assembled monolayers-graphene of special electrochemical properties and electrochemical biosensing systems based on self-assembled monolayers-graphene with good electric catalytic properties to biological molecules, integrating the optical active molecule, metal nano-materials, bio-oxidation on the surface of modified electrodes in the way of covalent bonding, lay-by-lay assembly, π-π and electrostatic interaction, etc. At the same time, it aims to discuss the mechanism of interaction between the graphene and self-assembled monolayers substrate, to explore the new features and new uses resulting from the synergistic effect between organic molecules and the graphene, to compare electron transfer properties among different modified electrodes interfaces, to develop electric double layer theory of self-assembled monolayers-graphene modified electrodes and build the electric double layer structure model of self-assembled monolayers-graphene.

制备和研究兼具自组装膜和石墨烯两者优点的修饰电极，应用电化学技术、光谱方法、表面技术等分析自组装膜-石墨烯修饰电极结构特性，发展具有优良电化学性能的自组装膜-石墨烯电化学界面信号检测系统。以共价键合、层-层组装、静电及π-π相互作用等方式将卟啉、酞菁等光电活性分子、金属纳米粒子、生物活性酶等结合于修饰电极表面，发展对电活性分子具有良好电催化特性的检测系统，发展对有机染料分子具有良好光电催化降解的纳米复合材料及表面系统。同时，探讨石墨烯与自组装膜基底相互作用的机制，研究有机分子与石墨烯协同效应可能产生的新性能和新用途，比较不同修饰电极界面电子传递性能，努力发展自组装膜-石墨烯修饰电极界面电子传递理论，建立自组装膜-石墨烯双电层结构模型。

通过共价、非共价（π-π相互作用、静电作用、物理吸附等）方式，将Au、Pt等金属纳米粒子、卟啉（金属卟啉）、金属酞菁等功能分子与石墨烯、掺杂石墨烯、自组装膜有机结合，设计制备了多种具有预期结构的修饰电极，考察了石墨烯纳米复合材料修饰电极界面电子传递特性，探讨了自组装膜/石墨烯界面电子传递与石墨烯纳米复合材料结构、自组装膜空间定位等因素之间的关系，研究了修饰电极对分子氧催化还原，以及对抗坏血酸（AA）、多巴胺（DA）、尿酸（UA）、肾上腺素（EP）、过氧化氢（H2O2）等生化分子的高灵敏、选择性电化学检测系统；模拟了修饰电极电子传递的可能机理：一是基底电极和石墨烯之间发生的电子传递，二是石墨烯与溶液中的氧化还原分子探针发生的电子传递。发展了自组装膜/石墨烯电化学界面双电层结构理论。