稳定碳纳米颗粒悬浮物对于有机污染物在饱和多孔介质中运移行为的影响

随着富勒烯、石墨烯、碳纳米管等新型工程碳纳米材料的生产和使用规模的迅速扩大，这些新型材料的环境影响也日益受到广泛关注。由于碳纳米材料对诸多有机污染物和重金属离子具有很强的吸附亲和力，因此在进入到环境中后，可能对环境中污染物的迁移和归宿产生显著的影响。本项目计划以富勒烯等碳纳米材料在水中的稳定悬浮物为主要研究对象，研究不同水化学条件下，不同种类、粒径、形貌和表面化学性质的稳定碳纳米颗粒悬浮物对于不同物理化学性质的有机污染物在饱和多孔介质中运移能力的影响。在比较和观察不同特性的稳定碳纳米颗粒悬浮物迁移特征的基础上，重点研究和比较不同稳定碳纳米颗粒悬浮物-有机污染物-水化学条件/水力条件组合下污染物的运移能力，搞清碳纳米材料-有机污染物吸附及解吸特征与稳定碳纳米颗粒悬浮物载带污染物能力的相关性，并揭示其内在微观机制，从而为评价碳纳米材料进入地下水环境后的行为以及潜在的生态风险提供科学依据。

随着富勒烯、石墨烯、碳纳米管等新型人工碳纳米材料生产和使用规模的迅速扩大，这些新型材料的环境影响也日益受到关注。本项目以富勒烯、氧化石墨烯等碳纳米材料在水中的稳定悬浮物为主要研究对象，研究稳定碳纳米颗粒悬浮物对于有机污染物在饱和多孔介质中运移行为的影响。在考察稳定碳纳米颗粒悬浮物对有机污染物的吸附特征和不同特性的稳定碳纳米颗粒悬浮物的迁移特征的基础上，研究了不同性质的稳定碳纳米颗粒悬浮物对于不同性质的有机污染物在饱和多孔介质中运移能力的影响，在此基础上揭示了纳米颗粒—有机污染物吸附及解吸特征与稳定碳纳米颗粒悬浮物载带污染物能力的内在机制。本研究的主要发现有以下几点：1）有机污染物在稳定碳纳米颗粒悬浮物上的吸附行为与碳纳米颗粒的形貌结构和表面化学性质密切相关。例如，C60富勒烯纳米颗粒主要以粒径在几十至几百纳米团聚体的形式存在，具有丰富的微孔结构，因此可通过孔填充机制吸附有机污染物，对于疏水性有机污染物有非常强的不可逆吸附，因此可携带污染物在地下含水层多孔介质中长距离迁移。与之相比，氧化石墨烯在水中分散性强，多以单独的片层结构存在，虽然对非极性、疏水性有机污染物的吸附能力与富勒烯等碳纳米材料相当，但由于不存在明显的不可逆吸附，因此对这些污染物的载带能力有限；而酚类、胺基芳香烃等化合物可与氧化石墨烯产生氢键、路易斯酸碱作用等强极性作用，并发生不可逆吸附，因此氧化石墨烯可优先载带这类污染物。2) 揭示了不同水化学条件下胶体态富勒烯和氧化石墨烯在饱和土壤及砂土等多孔介质中的迁移特征，发现稳定的富勒烯或氧化石墨烯胶体悬浮物在地下含水层中有较强的迁移能力，而pH、离子强度、离子种类、溶解态有机质等可通过多种机制对纳米颗粒的迁移产生影响。3) 富勒烯、氧化石墨烯等纳米颗粒对有机污染物在地下含水层介质中迁移能力的增强远远超出了传统胶体促运移理论的预期，可显著改变了有机污染物在环境中的迁移和归宿行为。非常有意思的是，环境中的溶解态有机质和表面活性物质等虽然本身对污染物运移的影响非常有限，但可通过影响纳米颗粒的团聚状态，大幅度提升纳米颗粒对污染物的载带能力。本课题的研究成果为评价稳定碳纳米颗粒悬浮物进入地下水环境后的行为以及潜在的生态风险提供了科学依据。