MOFs固载Pd催化体系的构建及其催化脱羧Heck反应的研究

Pd catalyzed decarboxylative Heck reaction have been great concern owing to the application in the field of natural products, drug molecules and polymer materials synthesis.The project intends to synthesize a series of MOFs (metal-organic frameworks) with NHC (N-heterocyclic carbene) precursor, which will be as supports toprepare immobilized Pd catalysts and used in decarboxylative Heck reaction. Study the following problem: Preparation of a series of MOFs with NHC based on carboxylate -functionalized bridged imidazolium salts; Screening MOFs suitable as Pd supports for the decarboxylative Heck reaction; Optimization of reaction conditions and expansion of organic substrates to study functional group tolerance; Structual characterization of catalysts before and after the reaction and investgation of the immobilized catalyst recycling; Explanation of new phenomena from MOFs immobilized Pd catalyst systems. The project will provide relevant theoretical and technical support for the development of the design of catalysts and organic reaction.

钯催化的脱羧Heck反应由于在天然产物、药物分子、高分子材料合成等领域的应用而受到极大关注。本项目拟合成一系列基于NHC（氮杂环卡宾）前体的MOFs（金属有机骨架材料）材料，以此为载体固载Pd催化剂应用于脱羧Heck反应。研究以下问题：以羧基功能化的双NHC 前体制备适宜MOFs，并以此为载体制备固载Pd催化剂应用于脱羧Heck反应；优化反应条件，对有机底物进行扩展，研究其官能团容忍性；表征催化剂，研究催化剂的循环使用；解释MOFs固载Pd催化体系出现的新现象。本项目的研究将为固载催化剂的设计和有机反应的发展提供相关的理论和技术支持。

基于钯催化的脱羧Heck反应的重要性，本项目合成了两例基于NHC（氮杂环卡宾）前体的配位聚合物材料，以此为载体固载了Pd催化剂并应用于脱羧Heck反应，初步研究了其催化的脱羧Heck反应，得到了一些有用的结论；我们利用柔性双咪唑配体合成了一系列配位聚合物材料，测试并解析了其晶体结构，进行了相关表征；针对所制备材料的特点，我们开展了催化反应，测试了荧光性质，并进行了敏化硝基苯和氨基酸的相关实验。此项研究将为固载催化剂的设计和有机反应的发展提供相关的理论和技术支持，也为定向构筑新型功能材料提供了新的思路与方法。项目研究期间在CrystEngComm，Dyes and Pigments，RSC Advances，J Solid State Chem，J Clust Sci等期刊共发表9篇被SCI收录的学术论文。