相连续过渡Z-型光催化材料的构筑及晶格匹配对VOCs降解性能影响研究

Improve efficient transmission of photo-generated carriers of Z-scheme photocatalyst between the interface, is the one of the main problems. Accordingly, this project intends to synthesize phase continuous transition tungsten based Z-shceme photocatalysts, and investigate the structure-function relationship between separation efficiency of photo-generated carriers and phase interfacial lattice matching. Explore the control factors and laws of tungstate exposured crystal face, grope the influence factors and rules of constructing phase interface by using different inorganic acid, and investigate the action mechanism between the separation efficiency of photo-generated carriers and two phase lattice macthing. Conclude the corresponding dynamic equation, reveal the relationship of microstructure and photo-oxidation performance, through studing on the photodegaradation of VOCs by using as-prepared samples. Analysize the photo-oxidation mechanism of VOCs, screen and summarize the photodegradation order of different type of VOCs. The implementation of the proposed project will provide material design and application support for removal of VOCs in air.

如何使Z-型光催化剂光生载流子在两相界面间高效传输，是Z-型光催化剂的主要问题之一。本项目拟开展两相连续过渡钨系Z-型光催化材料的开发制备及相间晶格匹配对光生载流子分离效率影响的研究。探索钨酸盐暴露晶面的控制因素及规律，摸索不同无机酸构筑相界面的影响因素及规律，并进一步探究两相晶格匹配对光生载流子分离效率的作用机制。通过研究所构筑Z-型光催化剂对VOCs的光氧化性能研究，归纳出相应的动力学方程，揭示Z-型光催化剂微观结构与光氧化性能之间的关系。通过研究光氧化历程，解析所构筑Z-型光催化剂对VOCs的光催化氧化机理，并筛选总结光氧化不同类型VOCs的难易程度，为高效去除空气中VOCs提供材料设计及应用支持。

光催化是未来能源战略的重要组成部分，攻克光催化剂的设计与开发具有深刻的实际意义。光催化反应效率由催化剂的吸光效率、光生载流子的分离效率以及催化界面的反应效率所决定。本项目主要研究的内容为载流子传输界面晶格匹配对其分离效率的影响，项目的执行系统地建立了制备高质量载流子传输分离界面的方法，得出利用相同晶体结构单元对构筑高质量界面的作用。研究发现晶格匹配对载流子分离效率影响不大，影响载流子分离主要因素为传输界面的质量。此外，仅提高载流子分离所带来的较大有效载流子密度无法提供更高的光催化效率，而界面反应作为光催化末端起到了速控步骤，界面反应效率会反馈提高载流子分离效率。项目从钨系半导体出发，得出离子交换过程可以双向进行，能够实现不同价态金属离子与氢离子之间的交换过程，并均可构筑连续过渡以“晶界”相连的高质量两相界面。钛系及钼系催化剂因自身特性无法满足氢离子交换的制备方法，然而研究得到催化剂表面态及催化剂自身电势分布所带来的优势。如氧化还原面比例、表面路易斯酸碱位对氧化还原过程的作用等问题。本项目提供了复合体系光催化体系构筑高质量界面的理论基础，更为后续进一步研究界面反应效率提供了必要的支撑作用。项目共发表SCI论文10篇，其中高水平论文4篇，培养优秀硕士研究生7名，待发表SCI论文5篇（其中高水平SCI论文2篇）。