基于纳喷雾高分辨质谱的选择性鉴定单细胞中未知有机碘的策略研究

Cells are an organism’s basic unit of structure and function, and obtaining the information about some element chemical form in cell will help for understanding the biogeochemical cycle of element. Iodine is an essential trace element relating to human health and life processes, existing in different living cells in various chemical forms. However, it is a big challenge for obtaining the information about chemical from of iodine from single cell due to the small volume, complex matrix and abundant bio-molecules in it. Thus, the object is to develop strategy based on in-situ sampling, in-tube separation and ionization via capillary combined with high resolution mass spectrometry for the selectively identification of unknown organic iodine in single cell. It includes a few aspects, (1) building a micro operation platform used for in-situ sampling cell inner liquid, separation and ionization via a capillary; (2)developing a new method for the selectively identification of unknown organic iodine in single cell via nanospray high resolution mass spectrometry; (3)using the new method to selectively identify unknown organic iodine compounds in single plant cell and animal cell, such as seaweed cells, thyroid cells, developing quititication method for the identified organic iodine compounds and building a special database about organic iodine in different plant and animal cells.

细胞是生物体结构和功能的基本单位，掌握细胞中一些元素化学形态对于研究元素的生物地球化学循环具有重要意义。碘是与人体健康和生命过程相关的必需微量元素，它以不同的化学形态存在于不同的生物细胞中。但由于细胞体积小、基质复杂、生物分子众多，获取细胞中碘的化学形态（特别是有机碘）信息是一个巨大的挑战。因此，本课题旨在建立基于纳喷雾毛细管原位采样，管内分离富集离子化，结合高分辨质谱选择性鉴定单细胞中有机碘的策略，并用于鉴定高碘环境动植物细胞内有机碘及建立有机碘数据库。主要内容如下：（1）搭建微操作平台，通过微操作平台实现纳喷雾毛细管对细胞内液进行采集、前处理以及离子化。（2）建立直接纳喷雾离子化结合高分辨质谱选择性鉴定有机碘的新方法；（3）以高碘环境动植物细胞（如海藻细胞、甲状腺细胞等）为研究对象，利用该策略鉴定细胞内的有机碘和专门的动植物细胞中有机碘的质谱数据库。

碘是与人体健康和生命过程相关的必需微量元素，它以不同的化学形态存在于不同的生物细胞中。但由于细胞体积小、基质复杂、具有异质性，获取单个细胞中碘的化学形态（特别是有机碘）信息是一个巨大的挑战。本课题建立了基于纳喷雾毛细管原位微采样，结合高分辨质谱选择性鉴定单细胞中有机碘的策略，并用于鉴定高碘环境动植物细胞内有机碘及建立有机碘数据库。主要内容如下：（1）搭建了微操作平台，通过微操作平台实现纳喷雾毛细管对细胞内液进行采集以及离子化。（2）建立了直接纳喷雾离子化结合高分辨质谱选择性鉴定有机碘的新方法；（3）将H/D交换反应结合纳喷雾离子源高分辨质谱用于进一步提升单细胞中代谢物鉴定的效率及可信级别；（4）以紫菜、海带、海藻碘盐、自来水等为研究对象，利用LC-HRMS选择性鉴定其中的有机碘，并建立有机碘的质谱数据库。目前，已经搭建了用于单细胞分析的毛细管微采样-纳喷雾高分辨质谱分析平台，并建立了相应的有机碘鉴定策略，并完成了122种有机碘数据库的建立。发表包括Analytical Chemistry 在内的SCI论文4篇。与瑞士洛桑大学医院一名教授合作申请了欧洲COST计划关联瑞士自然科学基金1项。细胞或者小体积样品中有机碘的鉴定策略将在医学、环境科学、地学方面具有较好的应用前景。