基于磁热双效药物控释的智能分子阀门介孔复合材料的设计、组装与研究

This project is to design and synthesize a new mechanized nanocontainer with the dual function of the magnetic-targeting and plasmonic-heating release of drugs. The nanocontainer is supposed to store drugs inside the mesopores, target with the magnetic power, and control its release by the featured 'intelligent nanovalves'. The nanocontainer is composed by the mesoporous silica nanopaticles(MSN), nanovalves and Fe3O4-M (M=Au,Ag). First, we study the effect of incorporating the superparamagnetic Fe3O4-M (M=Au,Ag) on the structure of MSN. Second, we screen the organosilanes and the biocompatible capping agents to constitute the optimal nanovalves. Third, we study the storage, target, controlled-release of drug in the nanocontainer under various operating conditions. Based on the above work, we will try to reveal the system mechanism from storage to targeting and plasmonic heating release of drugs in the nanocontainers. This project shed new insights into the design of the intelligent drug nanodevices, which will definitely be helpful to explore the applications by testing their delivery capabilities in different types of human cells.

本项目拟在已合成的含分子阀门的介孔氧化硅基础上，设计合成一类新型的具有磁靶向和等离子体加热双效药物控释特性的介孔氧化硅复合材料；在这种材料的介孔内储存药物并通过智能分子阀门对药物进行靶向控释。项目研究包括：研究纳米Fe3O4和纳米贵金属M(Au,Ag)的相互作用，合成Fe3O4-M纳米颗粒并包覆介孔氧化硅，得到具有磁靶向及等离子体加热效应的双效介孔复合材料；筛选合适的有机硅烷，与具有生物兼容性的环形分子组建分子阀门，研究阀门的性质及对介孔孔口的修饰作用；研究药物在介孔复合材料体系中的储存、靶向可控释放及各种介质条件、分子结构等影响系统储存及可控释放的一般规律；通过对"储存-靶向-等离子体热控释体系"的表征，揭示其结构特征以及靶向热控释机理。本项目对于合成具有等离子体加热效应可控释放的磁靶向药物递送智能载体、认识介孔材料的储存特性以及分子阀门的结构与其性能之间的关系等，都具有十分重要的意义。

本项目的首要任务是合成具有顺磁性及等离子体加热效应的纳米氧化硅复合材料，再以其为药物载体或催化载体，开展药物缓释研究和催化性能研究。在合成介孔材料过程中，通过优化实验条件，在合成的磁性纳米Fe2O3的基础上，以其作为种子，添加一定量的β-环糊精作为分散剂和稳定剂，将Fe2O3和Au纳米粒子引入介孔氧化硅材料中，得到具有磁热效应、介孔分布均匀、高表面积的γ-Fe2O3-Au@MSN介孔复合材料。我们还研究了利用所合成的介孔硅材料做为硬模板，蔗糖和嵌段共聚物为碳源，通过改变合成路线和条件制备出具有不同形貌的有序介孔碳材料，利用TEM、XRD、氮气吸脱附等手段对介孔碳材料进行表征，所合成的介孔碳负载Pt纳米颗粒并进行ORR催化性能测试，结果表明所合成的介孔碳材料是非常好的催化剂载体。我们亦利用合成的材料在能源化学领域进行应用探索研究：利用微晶纤维素的吸湿特性，将其添加至质子交换膜燃料电池的气体扩散层和催化剂层中，所得微晶纤维素膜电极在30%的相对湿度下的性能可与100%增湿条件下的普通膜电极相媲美，具有良好的自增湿性能；在利用原子层沉积技术对合成的材料表面进行修饰的过程中，我们将Pt直接沉积在隔膜表面制得低铂载量高稳定性膜电极，Pt的质量活性达到4.80 kW /g，比商业催化剂高2.53倍，在相同条件、100小时不间断运行情况下，电压衰减仅为1.8%；我们还在铁镍氮化物纳米粒子表面沉积几个原子层的Pt、得到了高稳定性和高耐久性的无碳型低成本ORR催化剂；在钴氮共掺杂氧化石墨烯中插入碳球颗粒，合成了具有介孔结构的高ORR和OER催化活性的双功能催化剂；合成具有高ORR催化活性的氟氮共掺杂的还原氧化石墨烯、掺杂富含d电子的前过渡金属纳米氮化物、PdNiIr为核/单原子层Pt为壳的纳米催化剂等，并对其性能进行表征；此外还为锂空电池设计制备了改性纤维素隔膜以及无碳无粘结剂阴极等。