TiO2纳米管载金催化剂的微观结构调控及催化CO氧化性能研究

Supported gold catalysts are prominent for their excellent catalytic activity for CO oxidation. But the relationship between the catalysts' microstructure and catalytic avtivity, and the catalytic mechanism of CO oxidation in this catalytic system are still indistinct. The hydrogen titanate nanotubes prepared from hydrothermal process are suitable for support of model catalysts due to their pure (101) plane exposure. In virtue of the hydrogen titanate nanotubes' special structure and its one-dimensional microporous confinement, TiO2 nanotubes-supported gold catalysts for CO xoidation will be prepared by using the titanate nanotubes as support and gold as active component in liquid system. The specially appointed planes of gold will be fully exposed by the experiment condition control. Based on the model and theoretical calculation of CO adsorption-desorption and O2 adsorption-dissociation on the TiO2 nanotubes-supported gold catalysts, the mechanism of CO oxidation in this system will be illuminated. According to the obtained results, the relationship between the structure and catalytic performance can be revealed. It is predictable that some original results related to the microstructure control of the nanotube-supported gold nanocatalysts and the mechanism investigation of CO oxidation are going to be obtained.

载金催化剂催化CO氧化性能优异，但有关于其微观形貌与宏观活性的关系，及其催化CO氧化的机理有待于深入研究。水热方法所得的钛氧纳米管暴露单一锐钛矿型（101）晶面，符合模型催化剂载体的基本条件。本课题以此纳米管为载体，金为活性组分，利用载体特有的结构和一维介孔的限域作用，在液相体系内，通过调变制备条件和过程，制备金的目标活性晶面充分暴露的CO氧化催化剂；通过理论模拟，建立TiO2纳米管载金催化剂体系中CO的吸附－脱附和O2的吸附解离模型，阐明此体系中CO催化氧化反应的微观机理。通过此课题的实施，揭示催化剂结构与性能的关系，为纳米管负载金催化剂微观结构的目标调控这个关键科学问题的解决，及一维纳米管催化体系中CO氧化的反应机制的探索提供数据及理论参考。

CO的催化氧化不仅是控制CO排放的重要手段，也是研究相关催化氧化反应的重要手段。研究和开发高效、活性稳定、低操作温度的CO氧化催化剂，并揭示这些催化剂的活性与微观性质之间的关系，探讨催化体系的反应机理，不仅具有实用前景，更有理论研究价值。. 本项目以水热法制得的钛酸纳米管为载体，以金为催化活性组分，分别通过鞣酸-柠檬酸钠还原结合浸渍-沉积法、低温浸渍-化学还原法制备Au修饰的TiO2纳米管催化剂（Au/TiO2NTs），并研究催化剂催化CO氧化的活性。为进一步提高金粒子的稳定性和催化剂的活性，分别通过在负载物中添加金属Pt，以及在纳米管载体中添加La组分，制备得到催化剂性能明显提高的纳米管催化剂。为研究一维载体稳定性对金催化剂活性的影响，采用水热方法制备Zn4Si2O7(OH)2•H2O纳米线，并通过沉积-沉淀法制备载金催化剂，对催化剂催化CO氧化的活性研究表明，催化剂的活性及稳定性均表现优异。通过研究催化剂的结构和催化性质，分析制备条件对催化剂微观结构和活性的影响规律，并探讨催化剂催化CO氧化的机理。. 金催化剂在低温催化CO领域具有不可比拟的优势，本项目的研究不仅可为纳米管载金催化剂的研究提供理论参考，还可促进金催化剂在催化CO氧化及相关领域的应用及发展。