金催化剂的修饰及其对CO催化氧化性能、机理和失活研究

In this project, a new type of TiO2 supported Au catalysts modified with metal oxides is designed and synthesized, and their catalytic activity, catalytic reaction mechanism and deactivation mechanism are studied. .The metal oxides on the surface of Au nanoparticles could enhance Au-support interfacial interaction, thus improve their catalytic activity. And the metal oxides not only play the role of second support, but also have inhibitory effect of sintering of Au particles, thus improve their stability. while the novel Au catalysts possessed with high catalytic activity and strong antisintering are synthesized, Au particles modified with different metal oxides are comparative studied, and the reaction mechanism and deactivation mechanism are investigated. .In this project, the modified Au particles are neither alloy state nor core/shell structure. And the designed catalysts are different from mixed oxide supported or doped oxide supported catalysts. This project is a new research subject, and is obviously innovative. This project provides a new research thinking for the catalytic reaction mechanism and deactivation mechanism of supported Au catalysts for CO catalytic oxidation, and have important theoretical value and practical significance.

本项目设计并制备一种新型金属氧化物修饰的TiO2负载金催化剂，对其低温CO催化氧化性能及其催化反应机理和失活机理进行研究。.金纳米粒子表面存在的金属氧化物能够增强金-载体界面相互作用，从而提高催化活性。而且，金属氧化物既可以充当第二载体的作用，还起到抑制金粒子烧结的作用，从而提高催化剂的稳定性。在制备催化活性高、抗烧结能力强的新型金催化剂的同时，选择性质不同的氧化物修饰金粒子并进行比较研究，探讨反应机理和失活机理。.本项目中修饰后的金纳米粒子既不是合金状态，也未形成核壳结构。设计的催化剂也不同于混合氧化物载体或掺杂载体负载催化剂，是一个新的研究课题，具有明显的创新性。该项目为研究负载型金催化剂催化氧化CO的反应机理和失活机理提供了一种新的研究途径，具有重要的理论价值和应用意义。

设计制备了三种金属氧化物（镧、铁、铝）表面修饰和体相掺杂的TiO2负载型金催化剂，将其应用于CO催化氧化进行比较研究。催化剂显示出优异的催化活性和稳定性，CO全转化均可在室温完成。结果表明，金属氧化物不但能够增强金-载体界面相互作用，而且还起着第二载体作用，从而提高了催化活性和抗烧结能力。制备了一维混合氧化物负载型金催化剂，其催化活性比单一的氧化物负载催化剂好，体现了金属氧化物之间协同作用对催化反应的重要作用。研究开发了高稳定性TiO2纳米管负载金催化剂，对材料的形成机理进行了探讨，该催化剂在高反应温度下仍保持较高的稳定性。制备了磷酸盐负载型金催化剂，研究其CO催化氧化性能和稳定性。通过对这些催化剂的结构表征和催化性能评价，对其催化反应机理和载体作用机制进行了探讨，为研究CO氧化反应提供了有价值的实验结果和一种新的研究思路。本项目还制备了其它负载型催化剂，分别对其在甲酰化反应和光催化性能进行了研究。本项目研究成果为非均相催化剂的基础研究提供了理论及实验结果，具有明显的理论价值和应用意义。