抗硫疏水性锰分子筛低温氨选择性还原氮氧化物

本项目为抗硫疏水性锰分子筛（OMS-2）低温氨选择性催化还原氮氧化物（NH3-SCR）的研究。拟解决的科学问题：1）研究掺杂金属离子的种类、掺杂量和掺杂位置对OMS-2低温NH3-SCR反应性能的影响；2）通过对掺杂OMS-2催化剂的物理和化学性能的详尽表征，建立催化剂的结构和低温NH3-SCR反应性能之间的构效关系；3）研究低温NH3-SCR的反应机理、抗硫和抗湿机理。预期的重要成果：i）获得最佳的掺杂金属离子种类、掺杂量和掺杂位置；ii）明晰低温NH3-SCR反应机理、 SO2的中毒机理和H2O的抑制作用；iii）建立掺杂OMS-2结构和NH3-SCR性能之间的构效关系；iv) 研制出用于低温NH3-SCR反应的高活性、高N2选择性、强抗硫性能和强抗湿性能的掺杂OMS-2催化剂。本项目的研究对于揭示非硅铝分子筛低温NH3-SCR反应的一般规律有重要的科学意义。

本项目完成的研究内容：1) 研究H2O对Hollandite型氧化锰(Hollandite Manganese Oxide, HMO)低温氨气选择性催化还原氮氧化物(Selective Catalytic Reduction of NO by NH3,NH3-SCR)反应活性的影响，探索HMO的疏水性机理；2) 研究生物质(或混合)燃料燃烧所产生的富碱金属烟气对HMO低温NH3-SCR反应活性的影响，深入研究HMO的抗碱金属中毒性能，获得了相应的机理。本项目获得的重要成果：i) HMO在低温NH3-SCR反应中，同时具备优良的疏水性和抗碱金属中毒性能；ii) HMO具有优良疏水性的原因在于其暴露的{110}晶面族具有特殊的半孔道结构，适合含H2O烟气中双离子簇解离出的NH4+吸附在上面，参与NH3-SCR反应；iii) HMO优良的抗碱金属中毒性能主要基于碱金属离子可以自发地由HMO的表面催化活性位迁移至HMO的孔道内，将HMO的催化活性位释放出来。本项目的研究不仅对揭示非硅铝分子筛低温NH3-SCR反应的一般规律有重要的科学意义，同时对电站脱硝也有重大的实践指导价值。在本项目的大力资助下，一共发表了SCI论文6篇：两篇国际顶尖杂志Angew. Chem. Inter. Ed. (IF = 13.734) 52 (2013) 660-664; 51 (2012) 4198-4203; 两篇国际著名的杂志Appl. Catal. B: Environ. (IF = 5.825) 101 (2011) 598-605; 99 (2010) 156-162; 两篇Appl. Catal. A: Gen. (IF = 3.410) 393 (2011) 323-330; 437-438 (2012) 139-148。总的IF = 45.938，科研产出率为IF/万元 = 45.938/35万元 = 1.31/万元，即每投资1万元可以获得科研成果为IF = 1.31的SCI论文。