金属硅酸盐催化臭氧氧化水中有机污染物的效能与机理

In the traditional water treatment process, the trace organic pollutants in aqueous solution is difficult to be removed. Many strategies have been carried out to solve the pollutants problem in aqueous solution.In the present study，catalytic ozonation process is widely studied for the water treatment. However, most research work is almost all concentrated on the catalyst preparation, catalyst screening and mechanism of catalytic ozonation discussion. And there are still many problems in the screening and mechanism of catalytic ozonation discussion. Combined with the problems of domestic and foreign researchers in the catalytic ozonation,we have been developed a new silicate catalyst, which have high catalytic activity and stability for the catalytic ozonation treatment of trace organic pollutants in water. And the results showed that, the catalytic performance of silicate related to the catalyst surface structure and surface properties. On the basis of preliminary studies, this project is planned to detailed study the relationship between the metal silicate surface characteristics, composition, and the catalytic ozonation activity.

常规的饮用水处理工艺对水体中有机污染物的去除效果甚微。目前国内外已经采取一些强化技术去除水体中的有机污染物，其中研究比较多的是催化臭氧氧化工艺。 结合着国内外研究者在催化剂制备，筛选和催化臭氧氧化机理等方面的研究，我们在实验室研制出了一种易于分离，催化活性较高的硅酸盐催化剂，用于催化臭氧氧化去除水中痕量有机污染物。该催化剂以二氧化硅为骨架，表面结合大量的过渡金属氧化物和羟基氧化物。前期研究结果表明该催化剂具有较高的催化活性和较强的稳定性，并且初步得出结论该催化剂的催化效能与催化剂的表面结构和表面特性有关。 本项目拟在前期研究的基础上，以金属硅酸盐为催化剂，以催化臭氧氧化去除水体中痕量有机物为出发点，详细的研究金属硅酸盐催化臭氧氧化去除水体中有机物的机理，从而为筛选高活性的臭氧氧化催化剂提供理论支撑。

金属氧化物催化臭氧氧化技术是提高水体中有机污染物矿化的一种重要方法。以二氧化硅为骨架表面结合大量过渡金属氧化物和羟基氧化物的硅酸铁、硅酸锰、硅酸铜和硅酸锌等过渡金属硅酸盐具有很好的催化臭氧氧化水体中有机污染物的活性和稳定性。前期研究结果表明，硅酸盐的催化活性与其表面结构和表面性质有关。因此，为了深入考察硅酸盐的催化机制，本研究在前期研究的基础上，优化了硅酸盐的制备条件，以水体中对氯硝基苯（pCNB）为目标污染物，分别考察了不同表面结构、不同表面性质的硅酸盐催化臭氧氧化去除水体中pCNB的效能和机理。主要研究结果如下：.（1）考察了不同烘干温度对硅酸铁物理化学性质、表面结构和催化活性的影响。研究结果表明，随着烘干温度的升高，硅酸铁的结构和表面羟基密度会发生相应的变化；通过对比实验发现，在硅酸铁催化臭氧氧化去除水体中pCNB的过程中，主要是氧化铁、羟基化铁和硅铁表面络合物在起作用；硅酸铁催化臭氧氧化pCNB的过程遵循羟基自由基机制；.（2）实验室制备了含有大量表面羟基的硅酸铁掺杂羟基氧化铁催化剂，并对其表面结构和化学性质进行了表征，研究了该催化剂催化臭氧氧化pCNB的效能和机理，论证了臭氧在硅酸盐表面的迁移转化规律，揭示了催化剂表面羟基对臭氧氧化的强化机制；.（3）制备了锌-铜复合硅酸盐，通过对其表面结构、物理化学性质和催化活性的研究发现，锌-铜复合硅酸盐能够在保持高效催化活性的同时，具有很好的沉淀分离效果，并进一步证实了锌-铜复合硅酸盐催化臭氧氧化水体中有机污染物的过程仍遵循羟基自由基机制；.（4）以硅酸锌为例，对硅酸盐的实用性进行了系统研究。结果表明硅酸盐具有很好的稳定性和催化臭氧氧化的活性。.本项目的研究结果扩展了原有硅酸盐的制备方法，揭示了硅酸盐的结构、成分和表面性质对其催化活性的影响，为金属硅酸盐催化臭氧氧化工艺在实际水处理中的应用打下了坚实的基础，并为硅酸盐的制备和筛选供了理论依据。