三维铁磁性石墨烯基纳米吸附材料的制备及应用研究

In recent years,more and more wastewater containing heavy metals was discharged into environment, which seriously contaminated the environment. Adsorption has become one of the most important methods to treat the heavy metal-contained wastewater.Preparation and application of novel adsorbents are the research focus of adsorption. Recently, graphene has drawn a widely attention in material science because of its super physical and chemical properties. Graphene is an important unit to build two or three dimention (2D or 3D)structure. The synthesis and application of 2D ferromagnetic graphene functional nanomaterials have drawn more and more attention in the field of environment. The purpose of this work is to prepare 3D ferromagnetic graphene nanoadsorbents with high affinity to heavy metal pollutants using hydrothermal method,to acquire 3D structure and magnetism and to combine the graphene,iron oxide and cerium oxide during synthesis process; to prepare 3D ferromagnetic graphene-polyaniline nanocomposite adsorbents; to investigate the adsorption/desorption properties of the resulting materials and to guide the optimization of the synthesis of materials; to reveal the interaction between the graphene based nanomaterials and heavy metal ions in water; to develop a preparation method can obtain large amounts of high-performance nanoadsorbents. The establishment and completion of the work not only can get new graphene based nanoadsorbents, but also further enrich the adsorption theory of heavy metals removal from wastewater and solve the increasingly serious heavy metal pollution problem.

近年来，排放到环境中的含重金属废水日益增多，对环境造成了巨大威胁。吸附法是处理水体重金属的主要方法之一，其研究热点主要集中在新型吸附剂的开发与利用方面。石墨烯因其超凡的物化特性是目前材料学领域研究的热点，它是构建二维或三维功能材料的重要组成单元。二维铁磁性石墨烯纳米功能材料的制备与应用已受到环境学者的广泛关注。本项目旨在通过水热法制备高效吸附水体重金属的三维铁磁性石墨烯纳米吸附材料，在三维结构与磁性获取过程中，实现石墨烯与铁氧化物、氧化铈的有机组合; 通过聚合法实现三维铁磁性石墨烯与聚苯胺的进一步复合；考察材料的吸/脱附性能以此指导材料的优化；揭示石墨烯基纳米吸附材料与水中重金属离子相互作用机理；发展高性能三维铁磁性石墨烯基纳米吸附材料的低成本、宏量制备方法。这一项目的确立和完成，不仅可以获得新型石墨烯基纳米吸附材料，还能进一步丰富吸附法去除重金属的理论，解决日益严峻的水体重金属污染问题。

随着经济持续快速发展，排放到环境中的含重金属废水日益增多，不仅严重污染环境还对全社会的可持续发展造成了巨大威胁和制约。重金属的去除方法包括：吸附法、离子交换法、化学沉淀法、生物法等。本项目的目的是在国内外利用吸附法去除水中重金属离子研究的基础上，制备了一些列石墨烯/类石墨烯基复合物纳米功能材料，并利用所得材料实现水中重金属等污染物的去除。.本项目主要包含三部分：花瓣状三氧化二铁/二硫化钼、铁磁性二硫化钼及石墨烯/氧化钇纳米复合物的制备与环境应用。首先利用水热合成法得到具有花瓣状结构的三氧化二铁，再将其分散在二硫化钼的合成体系中，水热法制备得到花瓣状结钩的三氧化二铁/二硫化钼复合物。该复合物材料具有多活性位点的富硫结构，对六价铬具有一定的吸附能力，且在可见光下，对水中的六价铬具有良好的光催化性能。利用吸附-光催化联用的技术，这种花瓣状三氧化二铁/二硫化钼在1.5小时内能将20毫升，5毫克/升的六价铬完全去除。铁磁性二硫化钼的制备过程与花瓣状三氧化二铁/二硫化钼的制备类似，不同的是首先利用化学法制备铁磁性四氧化三铁纳米颗粒。所得的复合物中的四氧化三铁纳米颗粒均匀的分散在了硫化钼片层结构上，且具有较高的饱和磁化率，能方便的采用磁性分离的方法从体系中分离开并实现重复利用。该复合物对水中的六价铬离子具有良好的吸附/催化特性，利用吸附光催化连用的方法，5毫克该复合物即可将40毫升，浓度为5毫克/升的含六价铬离子的模拟废水中的铬基本去除。此外，通过水热合成法制备了石墨烯/氧化钇复合物。该复合物中片状结构的氧化钇均匀地分散在了石墨烯氧化物片层结构上。该复合物对水中的甲基蓝具有良好的吸附/催化特性，利用吸附光/催化联用的方法，8毫克该复合物即可将40毫升，浓度为25毫克/升的甲基蓝模拟废水完全降解。.项目的研究结果表明：片层结构的石墨烯/类石墨烯为模板的材料能很好地分散其他复合物组分，从而得到具有较大比表面积或更多活性位点的功能材料。所得材料不仅在吸附/催化重金属方面有很好的性能，对于染料等其他水体污染物也存在潜在的优异性能。该项目的顺利实施不仅丰富了石墨烯基可控自组装及复合体系，获得了关于石墨烯基纳米材料的新知识，制备出一系列石墨烯基新材料，也为研制新型环境功能材料提供材料基础与技术支撑。