高效AgxCu(2-x)ZnSnS4 (2≥X≥0)光电极材料和光电化学池的制备、搭建及光电性能研究

As visible light response photoelectorde, the electrical properties of AgxCu(2-x)ZnSnS4 (2≥X≥0) can be tuned by changing Ag/Cu ratio. Now the AgxCu(2-x)ZnSnS4 research is mainly on single layer AgxCu(2-x)ZnSnS4 photoelectrode, which has poor visible light response and low quantum efficiency. In order to improve it’s performance, this project will focus on construction of homojunction based on AgxCu(2-x)ZnSnS4 photoelectrodes with different electrical properties, and construction of heterojunction based on AgxCu(2-x)ZnSnS4 and other semiconductor with proper band gap position. Setting up photoelectrochemical cell with different AgxCu(2-x)ZnSnS4 photoelectordes or AgxCu(2-x)ZnSnS4 with other suited photoelectrodes. Exploring and conforming the contribution of Ag to whole system. Employing first-principles calculation to determine the role of Ag on the changing of system’s electrical property. Screening high efficient N type AgxCu(2-x)ZnSnS4 and P type AgxCu(2-x)ZnSnS4 photoelectrode, building PEC cell and exploring if they can split water under visible light irradiation without any bias. Trying to match N (or P)AgxCu(2-x)ZnSnS4 with P (or N) type semiconductor and build PEC cell in order to achieve H2 evolution from water under visible light irradiation without any bias.

AgxCu(2-x)ZnSnS4 (2≥X≥0)光电极材料具有可见光响应，且能够通过调控Ag/Cu的比而实现不同的电导特性，目前对该材料的研究局限于单一电极材料的研究，其光电响应差，量子产率低，为了提高体系的光电响应和量子产率，本项目拟构建基于不同电导特性的AgxCu(2-x)ZnSnS4化合物电极的同质P-N结，以及其它与之能带匹配的半导体构成异质P-N结，利用具有不同电导特性的AgxCu(2-x)ZnSnS4化合物进行组合搭建光电化学池。同时探索和确定Ag原子的引入对电极电导性的影响，结合第一性原理计算确定Ag对整个体系电导性能（P型半导体到N型半导体的转化）的贡献。筛选出高活性的N型AgxCu(2-x)ZnSnS4电极材料和P型AgxCu(2-x)ZnSnS4电极材料，并研究它们之间的匹配以及与其他的传统N型或者P型半导体的匹配，搭建光电化学池争取实现无外加偏压下的光解水产氢。

AgxCu(2-x)ZnSnS4 (2≥X≥0)光电极材料具有可见光响应，且能够通过调控Ag/Cu的比来控制其电导特性，针对该材料的不足，为了实现对不同导电性AgxCu(2-x)ZnSnS4的精准控制合成和提高材料的光电响应和量子产率，本项目系统地研究了AgxCu(2-x)ZnSnS4 (2≥X≥0)化合物半导体电极材料的制备、表征，研究了Ag离子的引入对材料导电性能（P型或N型）的影响，并对AgxCu(2-x)ZnSnS4 (2≥X≥0)电极材料进行半导体修饰和助催化剂修饰；通过理论计算和实验，揭示了AgxCu(2-x)ZnSnS4系列材料导电特性转变的机制，为精准控制材料的导电性提供了指导，确定了AgxCu(2-x)ZnSnS4系列材料的能带结构，导带、价带位置，为光催化材料的筛选、半导体匹配提供了理论指导；探索了对Ag2ZnSnS4的半导体修饰、P-N结构建，搭建基于TiO2/AZTS光电极的光电化学池，并研究其产氢性能，探索了光电化学池在太阳能转化，光解水制氢以及有机相方面的应用；同时开展了系列硫化物半导体光催化材料和钙钛矿光催化材料的性能研究，探索了不同助催化剂的负载，以及半导体材料的修饰，完善和拓展了光催化材料体系，为光催化技术的基础研究和实际应用提供了新的理论、方法和材料体系，推动相关学科和产业的发展。.项目实施三年来，项目负责人在Adv. Mater., ACS catalysis, J. Mater.Chem. A, Applied Catalysis B: Environmental等学术期刊上发表SCI论文40余篇，作为通讯作者发表SCI论文19篇，其中影响因子10以上7篇，2篇文章入选ESI高被引论文；申请国内发明专利7项，其中授权2项。