石墨烯/二硫化钼范德华异质结耦合的钙钛矿太阳电池

In the recent years, organic-inorganic hybrid perovskite solar cells have attracted great interests. The power conversion efficiency (PCE) of perovskite solar cells has boosted from 3.8% to more than 20%. For achieving high performance perovskite solar cells, not only high quality perovskite material, but also the elaborate interface control and carrier transport are very important. The former researchers have focused on modifying TiO2 or using organic materials to improve electron transport, however, the carrier extraction efficiency is still limited. Recently, two-dimensional materials including graphene, MoS2 have attracted much attention for their excellent optical, electrical and mechanical properties. Moreover, Two-dimensional material layered Van der Walls heterojunction, has exhibited enhanced light-matter interaction and ultra-fast electron transport. In this work, we presented graphene/MoS2 Van der Walls heterojunction as electron transport layer in perovskite solar cells. We study carrier recombination and transport behaviors in graphene/MoS2/perovskite heterostructure. Besides, we further propose to modulate the interface energy barrier height and improve the carrier collection through the Fermi level tuning of graphene. Finally, combined with optimized structure and fabrication processes, high efficiency graphene/MoS2 heterostructure coupled perovskite solar cells will be finished.

最近几年，有机-无机杂化的钙钛矿太阳电池效率从3.8%快速提高到20%，吸引了研究者的重点关注。对于高性能的钙钛矿电池，除了高质量钙钛矿材料外，异质结材料间载流子传输及界面控制非常关键。前人主要通过对TiO2改性或采用有机材料改善电子的传输，然而载流子的提取效率仍有一定的限制。石墨烯、MoS2等二维材料表现出优异的光学、电学和力学等性能，并且它们的叠层异质结具有增强的光电响应和超快的电荷传输特性。本研究提出，采用石墨烯/MoS2二维异质结与钙钛矿结合，作为太阳电池的电子传输层。研究石墨烯/MoS2/钙钛矿异质结界面间的载流子复合、传输等行为，并通过改变石墨烯的费米能级，调控界面的势垒和增强电子收集。最后结合优化的结构设计和制备工艺，实现高效的石墨烯/MoS2耦合的钙钛矿太阳电池。

有机无机杂化的钙钛矿太阳电池作为一种非常有前景的太阳电池，受到大家的重点关注。短短六七年时间，目前钙钛矿太阳电池已实现超过25%的最高认证效率，与发展了几十年的晶体硅太阳电池相媲美。根据肖克莱S-Q理论极限，钙钛矿太阳电池的开路电压和转换效率与理论预测相比，仍有一定的提升空间；此外，钙钛矿材料和界面引起的性能不稳定限制着钙钛矿太阳电池的发展，也是其能否实现应用的关键。本项目的主要研究内容如下：.1）反溶剂法制备钙钛矿薄膜及器件：首先通过工艺摸索，采用反溶剂一步旋涂法制备得到较高质量的钙钛矿薄膜和器件，电池效率达到16.21%；通过引入微过量的甲基碘化胺（MAI）抑制了金属Pb0的产生，提高了钙钛矿薄膜的载流子寿命和太阳电池的性能；通过加入添加剂（TAA），增大钙钛矿薄膜晶粒尺寸和结晶性，提高了器件的性能。.2）钙钛矿太阳电池电子传输层的修饰：基于n-i-p结构的正型结构钙钛矿太阳电池，利用自组装的富勒烯电子传输材料（PCBDAN）进行界面修饰，促进了界面载流子的传输，正向介孔钙钛矿太阳能电池的性能从14.06%提升到18.23%；通过将石墨烯量子点掺入SnO2电子传输层中，获得了效率>20%的钙钛矿太阳电池，并同时有效抑制了迟滞。.3）低维的钙钛矿材料运用于钙钛矿薄膜和器件：低维的钙钛矿与钙钛矿体材料有相似的组分和晶体结构，还具有独特的光电性质。我们发现，钙钛矿量子点（CH3NH3PbBr3、CsPbBr3）可以作为异质形核中心，促进钙钛矿薄膜取向性生长，提高了钙钛矿薄膜的结晶性，降低了薄膜的缺陷态密度；CsPbBr3量子点辅助形核的钙钛矿太阳电池效率从18.20%提升至20.17%；我们将丁胺引入到钙钛矿薄膜的表面，诱导了一维钙钛矿纳米线的生长，纳米线促进了载流子的传输，同时丁胺钝化了钙钛矿表面缺陷，提高了钙钛矿太阳电池的性能。.该项目的实施，通过异质形核和取向性生长（反溶剂法及形核结晶的控制），制备了高质量的钙钛矿薄膜；利用界面修饰材料调控载流子的输运，抑制载流子的复合，并揭示其机理，最终实现效率超过20%的平面正向钙钛矿太阳电池，为钙钛矿太阳电池的发展提供了一定的学术参考价值。