青藏高原西部大气持久性有机污染物季节变化、干湿沉降和长距离传输

Persistent organic pollutants (POPs) can undergo long-range atmospheric transport, and finally deposite in the remote regions. The climate of the western Tibetan Plateau is controlled by both Indian Monsoon and Westerly wind. What is the seasonal variation of the atmospheric POPs? How do the Indian monsoon and Westerly wind impact the long-range atmospheric transport of POPs? What are the possible mechanisms which contribute to the atmospheric deposition of POPs? These questions are still unclear. In this study, the seasonal variation of air-phase and particulate POPs in two areas of western Tibetan Plateau will be conducted. The one is under the control of westerly wind and another one is controled by both westerly wind and Indian Monsoon. The comparison between seasonal pattern of POPs and carbonaceous material in aerosol will be used to diagnose the sources of pollutants.The difference on seasonal pattern of POPs in two above-mentioned areas will shed light on the influence of atmospheric circulation on POPs transport. We will also monitor the deposition velocity and flux of POPs, and investigate the scavenging mechanism involved in deposition. These studies will improve the understanding of long-range atmospheric transport of POPs in remote regions, and provide scientific supporting for inter-govermental negotiation of 'Stockholm Convention on Persistent Organic Pollutants'.

持久性有机污染物（POPs）可在全球进行长距离传输并沉降到背景地区。青藏高原西部地区的气候受季风和西风的交替控制。大气POPs在该地区有怎样的季节变化趋势？西风和季风在POPs传输过程中起到什么样的作用？哪些因素控制POPs在高海拔地区的沉降？这些问题尚未回答。本项目拟在高原西部季风、西风交汇区（阿里）和西风控制区（慕士塔格）开展大气POPs和碳质气溶胶的观测研究；获得二者的季节变化趋势，对比碳质气溶胶和POPs在来源和季节变化上的异同，探讨碳质气溶胶对POPs长距离传输的贡献；比较两个观测点污染物季节变化和传输路径的异同，揭示不同大气环流对POPs传输的影响；采集沉降样品，获得POPs的沉降通量和速率，并结合气象因素及雪花形貌探索POPs在高海拔地区的沉降机制。这些研究将丰富POPs传输理论，并可为我国《斯德哥尔摩公约》的履约谈判提供科学依据。

持久性有机污染物（POPs）具有半挥发性，能够经大气传输到达偏远地区。目前，针对南亚排放的POPs类污染物向青藏高原南部及东南部地区传输的研究屡见不鲜，且这些研究均认为印度季风是POPs向青藏高原传输的主要驱动力。除印度季风外，西风也是影响青藏高原气候的主要大气环流系统之一。西风是否会影响POPs向青藏高原的传输？西风影响下POPs的传输机制如何？针对上述问题，本课题在青藏高原西部的西风控制区（慕士塔格）和西风/季风交汇区（阿里）使用主动采样器进行了为期2年的大气POPs季节变化观测。该观测初步发现，西风区大气POPs浓度（约几十至数百pg/m3）普遍比西风/季风交汇区浓度和季风区（约几至几十pg/m3）高一个数量级。尽管西风区气态POPs浓度存在夏高冬低的特征，但由于西风的方向终年保持稳定，西风区气态POPs季节波动趋势较季风区偏弱。其波动特征可能主要受源区排放强度的影响。西风区大气POPs主要来自于上风向的中亚地区，同时局地污染源也部分影响POPs的季节特征。由于大气环流条件的复杂性，西风/季风交汇区大气POPs季节变化特征不同于西风区或季风区。交汇区大气POPs浓度的最低值出现在六月，这与西风阻碍作用下印度季风推进受阻而影响污染物传输有关。而交汇区大气POPs最高浓度出现在8-10月，这主要与来自于印度恒河平原的季风气团以及来自于新疆南部的南向气流输入有关。总之，西风直接影响了气态POPs的传输特征和季节变化趋势。而对于大气气溶胶上吸附的POPs类污染物，其季节分布特征与气溶胶有机碳（OC）和元素碳（EC）浓度变化趋势具有显著正相关关系（p<0.05），表明EC和OC的吸附可能是POPs大气传输的影响因素之一。而且，气溶胶相POPs浓度对EC浓度变化的灵敏度更高（斜率比OC高一个数量级），表明EC对于POPs的吸附能力更强。吸附在气溶胶上的POPs具有更长的降解半衰期，但POPs易随气溶胶沉降或被雨雪清除。因此，在研究POPs传输机制的过程中，应重视碳质气溶胶对于POPs在气/固两相分布的作用。总而言之，本课题确认了西风环流系统对于大气POPs向青藏高原传输的贡献，并初步发现了碳质气溶胶与大气POPs耦合传输特征。这丰富了青藏高原POPs大气传输的理论，并为开展青藏高原大气复合污染研究提供了依据。