三相体系界面限域制备有机二维聚合物及其器件应用

To meet the challenges of synthesizing organic two-dimensional polymers (2DPs) with controllable thickness and orderness, this project aims to introduce a new interfacial synthesis method, through which the superspreading of liquids occurs at the interface. By employing the liquid/liquid/gel system, graphdiyne will be synthesized via Glaser cross coupling reaction, and diacetylene polymerization will be applied at the interface. To gain further insights into the relationship between the interface wettability and 2DPs synthesis to apply this system to more reaction systems. Besides, the monomers will be designed to regulate the polymer properties and the obtained polymer films can be employed in catalyst, energy storage cells, field effect transistors and other opto/electronic devices, which will pave new way for the practical applications of 2DPs.

针对有机二维聚合物制备过程中厚度不可控、有序性差等问题，本项目提出发展一种新的界面组装方法，将液滴的超浸润应用到有机二维聚合物薄膜的制备中。构建液/液/凝胶三相体系，利用Glaser炔炔偶联和联二炔光二聚反应在界面制备二维共轭超薄膜。探讨界面浸润性调控与二维聚合物制备的关系，发展三相体系制备二维聚合物的方法，同时通过单体分子设计调控材料性质，并对其在催化、器件等方面的应用进行探索，拓展其实际应用领域。

二维材料在制备过程中存在厚度、结晶性难以调控等问题，影响了其进一步的实际应用。本项目旨在将液/液/凝胶三相界面限域组装的方法引入到二维材料的制备中，进一步提升其在实际应用中的性能。基于此，我们首先制备得到了水/油/油凝胶和油/水/水凝胶两种三相体系。接着，我们利用水/油/油凝胶三相体系限域制备了大面积、高结晶性的石墨炔薄膜材料。通过AFM，TEM等对其形貌进行表征，并通过XPS，拉曼等进一步对其组成进行了确认。通过对单体浓度、凝胶溶胀剂种类等参数进行调节，调控制备得到的薄膜形貌。在成功负载金纳米颗粒后，该石墨炔/纳米金颗粒复合体系可用于氮气还原反应的催化中，取得了较好的催化性能。此外，我们还对薄层石墨炔材料负载单原子催化的相关工作进行了总结与展望，包括制备方法、理论计算，应用领域等。本项目取得的成果有望进一步应用于其他二维材料的制备中，并为扩大二维材料的实际应用范围等提供新思路。