蒽醌/石墨烯纳米复合材料电极的电催化氧还原性能及其在异相electro-Fenton-like体系中的应用研究

本项目针对蒽醌修饰电极在氧还原反应(ORR)过程中电催化活性和稳定性降低，以及均相electro-Fenton体系反应条件苛刻、产生大量铁泥和催化剂络合失活等问题，采用两步电化学还原法制备蒽醌/电化学还原氧化石墨烯纳米复合膜修饰的石墨电极(AQ/ER-GO/Graphite)，实现H2O2的原位持续高效电化学生成，研究AQ/ER-GO/Graphite电极电催化ORR的活性、稳定性和动力学，探讨AQ和ER-GO膜在ORR过程中的作用，确定H2O2的原位电生成机理；以AQ/ER-GO/Graphite阴极和负载型γ-FeOOH催化剂构建异相electro-Fenton-like体系，实现偶氮染料罗明丹B(RhB)的高效氧化降解，研究体系氧化降解RhB的影响因素，探讨体系中羟基自由基的生成机理，确定RhB的降解途径。为H2O2的原位电化学生成和有机污染物废水的电化学处理提供一种新型的阴极材料。

环境友好的水处理技术是当前的研究热点，利用氧化势能仅次于氟的羟基自由基(•OH) 被认为是控制有毒有害污染物最具发展前景的新技术之一。其中，电化学高级氧化技术已被广泛地应用于有机污染物废水的处理领域，是实现PTS有效氧化降解的重要手段。尽管异相electro-Fenton氧化体系克服了均相电化学氧化过程存在的介质条件苛刻、产生大量铁泥，催化剂络合失活以及无法有效地分离回收、再生和循环利用等缺点，但阴极上H2O2原位电化学生成的选择性差、过程动力学速率缓慢和电流效率低下等一直是异相electro-Fenton技术开发中面临的难点。基于此，本基金课题（i）：从纳米碳材料的基本性能、修饰改性及复合工艺技术出发，利用电化学、光、水热及超声手段制备了形态、结构和特性各异的、具有丰富孔隙结构和大比表面积的纳米石墨烯基复合材料，展现了对氧电化学反应（ORR，OER）优异的电催化性能；（ii）：以纳米碳基复合/杂化材料为阴极，以活性炭、剥离膨胀石墨、γ-Al2O3、层状双金属氢氧化物等材料负载的单/多元金属氧化物为催化剂，开发了集电化学均相/异相氧化和催化剂吸附、再生等作用于一体的多相三维电催化氧化协同体系，实证了电化学产生•OH的原理和电化学高级氧化法的广谱性，提高了污染物处理的时空效率，达到了温和反应条件和人工控制环境下有机污染物的高效去除，为有毒难降解废水的治理开辟了新途径，具有较好的应用前景。.膜生物反应器（MBR）是应对水资源短缺和水质污染的关键技术，但膜污染导致的膜阻力增大和膜通量下降，依然是制约MBR 工业化应用的主要瓶颈。因此，有效控制膜污染及降低能耗是当今MBR 技术研究的核心问题。基于此，本基金课题结合单体/聚合氨基蒽醌原位电催化合成H2O2特性及聚吡咯、石墨烯高导电性、大比表面积等特点，以AQ/PPy、PDAAQ/rGO纳米复合物为功能性添加剂，采用浸没沉淀相转化法制备新型PDAAQ/rGO/PVDF导电改性膜，通过施加低直流电场或与微生物燃料电池（MFC）耦合实现改性膜的防污自清洁功能，研究了添加剂种类、掺杂量，电场强度，污泥混合液性质等因素对改性膜亲水性，渗透性，截留率和膜出水品质的影响机制，深入剖析和揭示了长期连续流过滤中导电改性膜的抗污染及自清洗机理，为开发具有高品质出水、节能、可持续操作和长周期稳定运行的膜过滤体系提供理论基础和实验参考。.