莫来石-C12A7中空纤维膜的表面物化特性与微生物失活机制研究

With the needs, based on water purification application, of low-cost fabrication and dual-fucntionalisation for porous ceramic membrane, our project will be focused on the investigation of a low-cost nano-C12A7-loaded mullite hollow fiber composite membrane, aiming to achieve a dual-functionality of separation and in situ antibacteria, by an effective combination of separation function of hollow fiber porous mullite ceramic membrane and anti-bactericidal function of nano-C12A7. Through a thorough and systemic study on fundamental scientific issues during fabrication and dual-functionalisation of "mullite-C12A7" hollow fiber composite membranes, we will explore the following topics in details: optimized fabrication parameters for hollow fiber mullite membrane; surface physicochemical characteristics of membrane pore before and after C12A7 loading; radical-induced microbial inactivation mechanism of final dual-functionalised composite membrane. The intrinsic relations between fabrication, structure and performance for low-cost and dual-functionalized hollow fiber composite membrane will be revealed in details in order to get some objective laws in fields of materials chemistry, membrane separation and surface chemistry. Then, the controllable fabrication process of dual-functionalized and low-cost hollow fiber "mullite-C12A7" composite membranes will be explored and established, providing scientific references for pratical separation and purification applications.

本项目针对水质净化应用对多孔陶瓷膜低成本制备和耦合功能化的需求,将具有分离功能的中空纤维多孔莫来石陶瓷膜与具有杀菌功能的纳米C12A7(12CaOo7Al2O3)有效地结合起来,制备负载纳米C12A7 的低成本莫来石中空纤维复合膜, 以实现"分离－原位杀菌"的耦合功能。通过对"莫来石-C12A7"复合中空纤维膜的制备及耦合功能化过程中的基础科学问题进行深入系统地研究，着重研究中空纤维莫来石膜优化的制备参数、负载C12A7前后膜孔表面物理化学特性、及耦合功能化复合膜的自由基诱导的微生物失活机理。揭示低成本、耦合功能中空纤维复合膜的制备、结构与性能之间的内在联系，以期取得材料化学、膜分离和表面化学的一些规律性认识，探索和建立耦合功能、低成本中空纤维"莫来石-C12A7"复合膜材料的可控制备工艺，为实现其实际分离净化应用提供科学参考。

本项目针对水质净化应用对多孔陶瓷膜低成本制备和耦合功能化的需求,将具有分离功能的中空纤维多孔莫来石陶瓷膜与功能膜改性剂有效地结合起来,制备负载膜改性剂的低成本莫来石中空纤维复合膜,以实现"分离－除菌"的耦合功能。我们重点研究了中空纤维莫来石膜的机械增强和相转化制备工艺的优化，通过系统研究不同烧结助剂，提出了高孔隙率莫来石晶须构筑增强的微观机制，实现了膜结构的可控性制备；研究了负载膜改性剂（CNTs，TiO2和NaA等）对膜材料的性能和表面物理化学特性影响，发现CNT的CVD原位构筑能够提高复合膜的疏水性，获得超滤莫来石-CNT复合膜，TiO2的涂覆在降低孔径的同时能够有效提高复合膜的亲水性和抗污染性（活性位浓度从31.3±1.2 μmol• g-1增加到81.8±1.3 μmol• g-1）；水热合成两次可得到连续规整的NaA分子筛膜。利用CNT代替C12A制备的复合膜对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的去除率接近100%，并保持超高的通量稳定性，莫来石-TiO2复合微滤膜处理200 mg • L-1油水乳化液的截留率在 97%以上，渗透液TOC浓度低于6 mg• L-1，达到排放标准，结合Hermia 经验方程探讨了膜污染的微观机制，实现了莫来石-CNT复合膜的高温油水分离，在不同温度下 (25-100℃) 对油滴的截留率均维持在99.9%，实现了莫来石-NaA分子筛复合膜的高温除铁，Fe3+脱除率高达99.9%以上。探索和建立了多功能、低成本中空纤维莫来石基复合膜的可控制备和性能调控工艺，为实现其实际应用提供科学参考。通过以上研究，在国际主流学术期刊发表SCI论文13篇，申请国家发明专利4项，实用新型专利1项，培养博士硕士研究生6名。项目负责人担任“膜科学与技术”和Membranes, Heliyon (Elsevier), Intl. J. Water and Wastewater Treat.等国际期刊的编委和客座编辑，获得2015年福建省杰出青年科学基金资助。