微流体环境下受限大分子链的动力学模拟研究

不同刚性的生物大分子在真核细胞的运动、形状、繁殖等方面都起着重要作用。活细胞中生物大分子的动力学具有受限，存在流体力学相互作用以及非平衡态等特点。.为此，本项目以DNA，肌动蛋白（Actin）和微管蛋白为(Microtubule)模型，研究微流体中受限状态下不同弯曲刚性的大分子链的平衡态和非平衡态动力学。我们采用多粒子碰撞动力学（MPCD）和布朗动力学（BD）模拟两种方法对比研究，并结合简单的理论分析。其中，MPCD可以考虑流体力学相互作用，获得大分子在受限和流体力学相互作用下的构象统计性质、构象转变和输运性质。而通过与不含流体力学效应的BD模拟比较可以清晰地区分流体力学效应。本研究将有助于加深理解细胞中生物大分子动力学及其生物功能的实现，以及缠结高分子体系的缠结的本质与非线性流变性质，同时也为纳米量级的生物分析系统的设计提供帮助和指导。

本项目利用分子动力学和多粒子碰撞动力学方法研究流场条件下大分子链的构象与动力学性质。主要成果包括以下几个方面：1，研究了环形高分子单链的平衡态和非平衡态性质，首次观察到环形链在剪切场下呈现两种运动模式，即Tumbling和Tank-treading运动；定量地描述了构象性质（回转半径和取向角及其分布等）和动力学性质对剪切强度的依赖关系；提出了表征Tank-treading运动的角关联函数，定性地讨论了Tank-treading运动对特性粘度的影响规律；考察了流体力学相互作用对其性质的影响。2，我们把研究扩展到剪切场下半刚性环形链，考察了不同剪切强度下分子链构象的变化；定量或定性地揭示了剪切对不同刚性环形高分子结构与动力学影响规律；明晰了半刚性环形链与柔性链之间的共性与差别。3，研究了吸附在固体表面的高分子链在流场驱动下的解吸附行为，发现在小剪切下涡度方向链尺寸的增长快于流场方向，链的运动以扩散为主；随着剪切增强，分子链开始沿流场方向拉伸，其运动形式从蠕动到翻滚，最后发生解吸附脱离表面。4，研究了线形高分子熔体在稳态剪切场下的线性和非线性流变性质，研究体系包括非缠结和缠结熔体，结果表明，剪切粘度随着剪切强度的变化可以分为三个区域——线性区，即粘度不随剪切率增加而改变；剪切变稀A区，对剪切的依赖关系与链长相关；剪切变稀B区，对剪切的依赖关系与链长无关。而其他的宏观物理量，第一法向应力、第二法向应力和静态压强，均在非线性流变区表现为类似的标度行为。我们考察了与宏观流变行为相对应的微观分子链构象和动力学性质。定性地和定量地描述了分子链的尺寸、取向和有序度等物理量对剪切强度的依赖关系。我们的研究表明，分子链在线性区以链的Rouse或Reptation松弛动力学为主导，随着剪切的增强，过渡到以流场作用导致的拉伸—回拽运动为主。针对剪切变稀B区链的运动规律，我们建立了理论分析模型，定量地给出了拉伸—回拽的标度规律，并与模拟结果相比较，发现两者符合的非常好。我们还研究了不同区域分子链间的关系，发现在低剪切强度下，链间拓扑缠结影响限制了分子链的运动；而在高剪切下，分子链以相互自由滑动为主。