水裂解机理的研究

光合作用机理研究不仅与太阳能有关的绿色能源利用密切相关，而且与粮食增产等事关国计民生的农业问题密切相关。水裂解是当前放氧光合作用研究中的热点和难点，也是国内外有关生物制氢等绿色能源研究计划所需要解决的核心问题。通过了解底物水分子的裂解（或者氧化）和氧气分子的形成机理，为利用太阳能进行生物制氢（即氢气分子形成）等绿色能源研究提供重要理论基础。目前国际上对于水裂解过程中底物水的结合及其去质子过程等方向的研究还处于起步阶段。本项目在高级脉冲电子顺磁共振波谱学（EPR）应用研究的深厚基础上，探索有效的试验手段，对水裂解过程进行深入研究。

在本项目的支持下，我们以电子顺磁共振波谱学为基础、开展了对光系统II光合作用水裂解等领域的研究，取得了一系列有意义的成果，其中一些具有国际领先的水平。已经在国内外期刊上发表研究论文13篇，其中：.1）通过施加底物水H2O的最小类似物-甲醇CH3OH，研究甲醇依赖的水裂解过程，揭示低等原核生物藻和高等植物菠菜锰簇电子结构差异，表明甲醇和底物水的结合位点是不一样的。.2）通过剔除猛簇中的Ca离子，我们发现猛簇的整个电子结构并没有发生明显变化，表明整个水裂解过程基本上都是围绕着猛簇上的四个锰离子来进行。.3）结合已有的猛簇单晶结构，利用数据计算，对第一个底物水进行定位。.4）我们来利用本资助，我们还开展了交叉学科的工作，如研究与猛簇耦合结构类似的单分子磁体的物理性质、化学合成中的自由基过程、含镍金属酶的生物改造，也取到了一些研究成果。