锂硫二次电池用硫填充碳纳米管复合材料电化学行为的原位透射电镜研究

Lithium-sulfur batteries are one of the most promising candidates for next-generation energy storage systems. Various carbonaceous supporter materials have been extensively investigated for improving electrochemical property of sulfur/carbon composite cathode. But the micro-mechanisms of them are far from fully understood. In this proposal, we intend to use in situ transmission electron microscope (TEM) observation to study these mechanisms take advantage of sulfur impregnated ordered or disordered carbon nanotubes (S/CNT) as cathodes of Li-S battery. The microstructures evolution of sulfur and CNT, mass transport process of surface/interface, deposition of insulating agglomerates, and dissolution of polysulphide anions will be surveyed by in situ TEM simultaneously with the electrochemical analysis. The mechanisms of how the carbon supporters and sulfur (and its products) interacted with each other, and furthermore their effect on the electrochemical properties will be investigated in details. This proposal will provide a theoretical reference to synthesize sulfur-carbon composites for high-performance Li-S battery systems, and also will develop the application of in situ TEM observation in electrochemistry.

锂硫电池是当前最具潜力的高能二次电池体系之一。以多孔碳基材料为载体的硫碳复合正极可以有效改善其电化学性能，但电化学过程中的微观结构变化和硫-碳相互作用机制并不明确，限制了性能的进一步提高。针对这一问题，本项目以有序和无序的碳纳米管为载体制备硫填充的碳纳米管复合材料（S/CNT），运用原位透射电子显微镜，研究充放电循环中硫及其产物的成分和结构的变化、表面/界面传质过程、绝缘性不溶硫化物的沉积、可溶多硫化物的流失等现象，观察碳载体的结构与形态演化。系统分析碳载体在硫及其产物的电化学过程中所扮演的角色，阐明硫碳复合材料活化与衰退的微观机制。本项目的研究旨在揭示碳硫复合材料在电化学过程中的微观行为，提出硫碳复合正极材料改性的基本原则，为制备满足高性能锂硫电池应用的碳硫复合材料提供理论基础，并可丰富原位电镜观察在电化学研究中的实践。

锂硫电池是当前最具潜力的高能二次电池体系之一。以多孔碳基材料为载体的硫碳复合正极可以有效改善其电化学性能，但电化学过程中的微观结构变化和硫-碳相互作用机制并不明确，限制了性能的进一步提高。针对这一问题，本项目以碳纳米管和石墨烯为载体，制备含硫及硫化物的复合材料，运用原位透射电子显微镜，研究充放电循环中硫及硫化物的成分和结构的变化、表面/界面传质过程、硫化锂的沉积、体积变化等现象，观察碳载体的结构与形态演化。系统分析碳载体在硫及硫化物的电化学过程中所扮演的角色，阐明硫碳复合材料活化与衰退的微观机制。本项目的研究揭示了碳硫复合材料在电化学过程中的微观行为，提出硫碳复合正极材料改性的基本原则，为制备满足高性能锂硫电池应用的碳硫复合材料提供理论基础，丰富了原位电镜观察在电化学研究中的实践。