远程输送对中国对流层中上部臭氧的贡献及年际变化机制

Ozone is the third important anthropogenic greenhouse gas after CO2 and CH4, and is also a major pollutant near the surface. Existing research in China mostly focuses on ozone emission and dispersion near the surface, and little is known about the ozone distribution in the middle and upper troposphere, limiting our ability to estimate the ozone greenhouse effect and the spatiotemporal distribution of ozone near the surface. In this study, we plan to integrate results from an atmospheric chemistry and transport model (GEOS-Chem) and a trajecotory model (HYSPLIT), as well as from a new global ozone climatology dataset (1960s-2000s) for the purpose of quantifying the long-term interannual variation of the ozone concentratoin in the middle and upper troposhere over China and exploring the contributions from regions outside of China through long-range transport. We will focus on the influences of long-range transports from India, the Middle East, Europe，North Africa, North America and Japan, so as to fill in this knowledge gap. Long-range transports from these regions are controlled by the global atmospheric circulation pattern. We will first study the statistical relationships between these transports and climate and monsoon indices, and then explore the limitatoins of these existing indices. Based on this, we plan to develop new indices that can incorporate the influence of the Tibetan High (South Asian High） on the long-range transport of ozone to China. This project will improve our ability to model and diagnose the ozone concentration in the middle and upper troposphere over China and provide new information and understanding for climate change research and monitoring ozone pollution near the surface.

臭氧是重要的温室气体，同时在近地面是重要的污染物。目前，中国对臭氧的研究多局限在近地面污染源的排放和扩散，但对对流层中上部的研究甚少。本研究将采用大气化学输送模型（GEOS-Chem）和气团轨迹模型（HYSPLIT），结合新的全球臭氧气候数据集（1960s-2000s），定量描述中国地区对流层中上部臭氧的长期年际变化，并探索这一变化的境外来源和空气动力学机制。我们将着重研究印度、中东、欧洲、北非,北美和日本等境外来源对中国地区的影响，以填补对这些远程输送的认知的空白点。这些远程输送取决于全球大气环流形势。我们将首先采用常用的气候和季风指数与这些远程输送建立统计关系，再研究这些指数的局限性。在此基础上，我们将探索适合中国地区的新的指数，以考虑青藏高压对外来臭氧远程输送的影响。本研究将增强对对流层中上部臭氧的模拟和诊断能力，为气候变化研究和近地表污染物的监测提供新的基础数据和依据。

臭氧是重要的温室气体，在地表附近是主要污染物。外来臭氧的远距离输送对中国臭氧的分布有着显著的影响。在本研究中，我们综合大气传输模型（GEOS-Chem）和轨迹模型（HYSPLIT）的模拟结果，定量描述了外来臭氧源对中国对流层上, 中,下层的贡献大小。我们发现中国地区的臭氧分布受到北美、北非，欧洲臭氧的影响较大，主要在冬， 春，秋季，在对流层的中上层，占20-50%以上。中亚，南亚，东南亚对中国地区的臭氧也有一定影响，主要在夏季，在对流层的中下层。不同源地的臭氧在中国的分布情况不尽相同。有很大的季节变化和年际变化。这些季节变化是由于化学和气象条件，及源区的臭氧前体物释放条件共同决定的。我们重点研究了来自北美、非洲，欧洲的臭氧的季节变化，高度分布，影响区域，和传输路径。这些臭氧对中国对流层中上层的影响，及其向下传输的机制。我们确定了这些外来臭氧源与气象条件和季风指数的统计关系。我们发现：1) 外来的北美臭氧对中国近地表的影响的与东亚冬季风具有显著的正相关性。冬季的相关性较强，春季相关性比冬季小；2) 在非洲热带辐合带的强度与中国对流层中上层的非洲臭氧的年际变化在冬季呈正相关；3) 向中国地区输送的欧洲臭氧的与西风急流位置的年际变化有明显关系。外来臭氧对中国对流层臭氧浓度的影响是一个被忽视的重要问题。本项目对这一问题在全球尺度上进行长期的模拟，产生了外来臭氧时空变化的气候数据集。为研究外来臭氧对中国气候变化的影响提供了依据。为估算外来臭氧的对中国地表臭氧和污染物的影响提供了新认识。本项目建立了臭氧从不同地区向中国远程输送与气象条件和季风指数的关系，为了解这些远程输送的空气动力学机制提供新的手段。这些结果也对研究其它外来污染物向中国的输送有借鉴作用。.