复杂半导体清洁能源材料的理论研究

Most energy-conversion technologies developed so far are based on a rather limited list of known materials, which includes group-IV, III-V and II-VI binary semiconductors, and their isovalent alloys. These materials display a relatively narrow range of physical properties, and possess limited tunability. The objective of this project is to use our tested strengths in solid state theory and computational material science and our deep understanding of renewable energy technologies to develop theoretical models and computational approaches to predict the physical properties of complex energy materials. Compared to conventional semiconductors, these materials are characterized by an increased level of complexity in their structure and/or composition. Examples include multinary compounds and alloys, non-isovalent and heterostructural alloys, and complex nano-heterostructures. Our focus will be on providing a fundamental understanding and predictive capabilities of the most relevant properties for energy conversion: structural stability, dopability, optical absorption, and carrier dynamics. We will investigate how these physical properties differ in complex materials compared to conventional semiconductors, and how they may enable new functionalities for energy conversion applications. Special emphasis will be placed on emerging material properties that arise from the complexity of these materials. Our research, therefore, will extend our current knowledge of the energy materials and provide fundamental basis and guidance for future experimental investigations.

目前，绝大多数清洁能源技术都是基于现有的一些相对简单的材料发展起来的，包括IV族、III-V和II-VI族二元半导体，以及它们的同价合金。然而，对于很多应用来说，这些材料往往存在着可选取性窄，物理性质调节范围有限等问题。在本项目中，我们将结合我们在固体理论，清洁能源材料，与计算科学方面的经验，探索具有不同对称性和多化学组分自由度的复杂半导体合金、超晶格、及非晶相的结构及光电性质，发现并设计可用于能量转化和存储，具有优越光电性质的复杂半导体材料体系。我们将着重于发展可用于复杂材料体系研究的理论模型和计算方法，计算并预测这些材料中与能源转换和存储相关的物理性质，包括，结构的稳定性、缺陷性质、光吸收性质、及载流子动力学特性等。相比较于传统半导体能源材料，我们将注重研究这些复杂材料体系所具有的新的材料特性，以及这些新的材料性质如何能促进能量转换与存储方面的应用，使其对今后的实验具有指导性作用。

高效地将太阳能转化为电能或化学能并加以存储对中国长期的能源安全、经济和环境的可持续发展起着至关重要的作用。而实现这一过程的关键的因素是寻找或设计出结构稳定、具有优越光电性质和热学特性的新型清洁能源材料。因此，本项目系统地研究了复杂半导体清洁能源材料体系（多元合金，异价异构化合物、超晶格，低维纳米结构等）的电子结构、稳定性、缺陷与掺杂、光吸收、及载流子动力学特性等性质，寻找和设计出了光电性质优越、可用于能量转化和存储的复杂半导体材料体系。在该项目的支持下，取得了一系列的研究成果，如：提出IV-III-V异价合金的稳定性构型，并揭示异价合金中局域化学有序对电子结构、光吸收效率的影响；首次提出复杂六配位半导体中形成的DY缺陷中心；提出CdTe1-xSex、ZnxCd1-xSySe1-y多元合金可以有效提升CdTe太阳能电池的效率；系统地研究了钙钛矿材料的电子结构和缺陷性质，并基于高通量多目标搜索，发现Cs2AgIAuIIIBr4Cl2、Cs2AuIAuIIIBr4Cl2和Cs2AuIAuIIII4Br2具有极高的光电转换效率极限，是可应用于太阳能电池吸收层的候选材料；揭示宽禁带半导体GaN中Be掺杂形成深受主能级的原因；澄清SnSe中本征缺陷和掺杂的性质对其热电性能的影响，并提出通过掺杂提高ZT的优化方案，等等。共发表SCI论文46 篇，以第一或通讯作者发表28篇，这其中包括Phys. Rev. Lett. 1篇、Phys. Rev B 5篇、Phys. Rev. Appl. 4篇、Phys. Rev. Mater. 1篇。在该项目的支持下，我们同该领域国内外一些研究组开展广泛的合作交流，培养博士后2名，研究生4名。