氯存在条件下光电化学强化降解黄连素机理及其毒性控制研究

光化学和电化学方法是高级氧化技术中最常用的两种方法，将其结合以期达到协同效应的光电化学法成为高级氧化研究的一个热点。本研究针对黄连素制药废水高电导率且含有高浓度氯离子的特点，充分利用电化学产活性氯及光化学强化生成氯等自由基的作用，采用紫外光强化电化学的方法对黄连素制药废水进行预处理。在全面分析水质特征的基础上，优化光电化学强化处理黄连素制药废水的工艺参数，阐明废水中黄连素的形态转化及降解机理，探讨处理过程中氯代物及毒性变化规律并对其进行有效的控制，从而构建完整的黄连素废水预处理技术体系。本课题的研究将丰富光电化学理论及应用，也将为黄连素制药废水的预处理提供技术支撑，同时对黄连素废水的毒性控制提供依据。

黄连素制药废水成分复杂、有机物含量高、毒性大、色度深和含盐量高，特别是生化性很差，属于难处理的工业废水。本研究针对黄连素制药废水高电导率且含有高浓度氯离子的特点，“变废为宝”，开展了电化学及光电化学对黄连素制药废水的研究，通过GC/MS、三维荧光光谱等手段分析了黄连素的形态转化降解历程，考察了废水毒性的变化规律，探讨了氯存在条件下的光电协同作用机理，最后建立了新型铁炭复合材料吸附与生化减毒工艺技术体系。.（1）氯存在条件下电化学处理黄连素废水具有较好的效果，生成的活性氯是黄连素降解的主要原因。反应60 min黄连素的去除率达到90.8%，急性毒性降低了82.5%。GC-MS等结果表明，黄连素在电化学过程中迅速被降解而生成有机酸等小分子化合物，甚至被氧化成CO2。.（2）氯存在条件下光电化学处理黄连素废水表现出明显的光电化学协同效应，废水TOC的矿化率远超光化学及电化学之和。不用于传统的光电催化，以Pt/Ti为阳极的光电化学过程强化矿化黄连素主要发生在溶液本体中，其协同机理在于电化学原位生成的活性氯以及光化学生成的羟基及氯等自由基。通过响应面法建立模型并对其工艺参数进行了优化。UV-vis、三维荧光和GC/MS等结果表明，氯存在条件下光电化学处理过程中黄连素分子中的吡啶环会被优先破坏，苯环类化合物的量增多，随着苯环类继续被酸化、氢化开环，直链烷烃类或酸酯类物质增多，最后这些有机物大部分被矿化, 导致废水的生物毒性也大幅降低了97.5%。.（3）开展了新型铁炭复合材料吸附处理黄连素废水研究，保证出水中黄连素和Cu2+浓度分别低于1.0和0.5 mg/L；建立了高效生化减毒工艺，在进水黄连素负荷0.71-139.2 mg/L条件下，可实现出水黄连素的去除率达99%以上。. 基于已有研究结果，本课题的研究既为黄连素制药废水的处理及毒性削减提供了技术支持，也丰富了光电催化的应用及理论。