基于自由基浓度分布的紫外高级氧化反应器性能评估与优化研究

UV-based advanced oxidation processes (UV-AOPs) have a bright future as an efficient advanced water treatment technology. However, most UV-AOP researches by far were conducted in lab-scale batch reactors, efforts in evaluating reactor performances of flow-through UV-AOP reactors under practical engineering conditions are still in great demand. This project aims to do the job by developing computational fluid dynamic (CFD) models for UV/AOPs (UV/H2O2, UV/S2O82- and UV/HOCl) with UV lamp or vacuum-UV/UV lamp as the light source. The UV-AOP reactor performances are analyzed based on the corresponding radical concentration distributions. Afterwards, the configurations of the various flow-through UV-AOP reactors are to be optimized through the radical concentration distribution optimization, and the corresponding reactor performances are to be validated with pilot-scale studies. Besides, the feasibility of steady-state assumption model which is utilized intensively in batch reactors in predicting flow-through UV-AOP reactor performance will be addressed, as well as the contribution of vacuum-UV/UV lamp to the reactor performance. This project will develop CFD models for UV/S2O82- and UV/HOCl processes for the first time in the world and contribute to UV-AOP applications by providing theoretical basis and technical support.

紫外高级氧化工艺（UV-AOPs）在水深度处理中具有广阔的应用前景。然而，当前大部分UV-AOPs研究都是在实验室序批式反应器内完成的，缺乏对工程应用条件下的流通式UV-AOPs反应器性能的分析评估。本项目通过开发UV和真空紫外/紫外（VUV/UV）光源下UV/H2O2、UV/S2O82-和UV/HOCl工艺的计算流体动力学（CFD）模型，以反应器内自由基种类和浓度分布分析为核心，对流通式UV-AOPs反应器性能进行研究，并以改善自由基浓度分布为出发点，设计优化反应器的组成构型并进行中试验证。研究过程中，同时重点关注稳态假设模型在流通式UV-AOPs反应器中的适用情况以及VUV/UV光源对反应器性能的提升效果。本项目将在国内外首次建立UV及VUV/UV光源下UV/S2O82-和UV/HOCl工艺的CFD模型，为相关UV-AOPs的工程应用提供理论依据和技术支撑。

针对前期紫外高级氧化工艺（UV-AOP）研究缺乏面向工程应用的反应器性能评估和优化设计的问题，本项目开展过流式UV-AOP反应器降解水中典型微量有机污染物的动力学和机理研究，并基于计算流体动力学（CFD）模拟技术对反应器构型进行优化设计和应用。研究结果表明，过流式UV/H2O2反应器和UV/Cl2反应器中目标污染物的降解过程仍然基本符合拟一级反应动力学，但降解速率常数受到反应器构型（如内径大小）的显著影响。这主要在于不同构型的过流式反应器中UV辐射强度存在较大差别，影响污染物UV直接光降解及自由基产生效率。然而，不同构型UV/H2O2和UV/Cl2反应器中污染物基于UV剂量的降解速率常数差异较小，说明反应器性能的决定性因素在于平均UV剂量。这正是序批式UV-AOP反应器中常用的稳态假设模型在过流式UV-AOP反应器中仍基本适用的原因。对于过流式VUV/UV反应器，反应器构型除影响UV直接光降解速率外，更决定了其中自由基的有效利用率。此时，在内径适宜的反应器腔体内设置环形导流板能有效提高过流式VUV/UV工艺效率。在此基础上，结合前期UV消毒器的CFD模拟技术方法，开发并验证了UV-AOP反应器的CFD模型。对不同构型过流式UV/H2O2和UV/PDS反应器性能的模拟研究同样表明UV光源的常规UV-AOP反应器性能主要取决于反应器的平均UV剂量而水力流态影响不大；但对于过流式VUV/UV反应器而言，优化后的水力流态可以增加反应器内自由基与目标污染物的接触反应从而提高污染物去除效率。将UV-AOP应用于煤化工高盐废水有机物的去除，发现UV/H2O2工艺效果最好而能耗最低。以反应动力学分析及CFD模拟为桥梁，建立了从实验室小试到现场反应器优化的UV-AOP研究方法学，为UV-AOP在工业废水中的推广应用提供了关键理论和技术支撑。