分级中空SiO2-金属粒子@碳掺杂TiO2的可控合成及其协同降解抗生素废水研究

It is a very important research topic of effectively photodegradation of antibiotics in wastewater under visible-light irradiation. This project constructs a novel hierarchically hollow SiO2-Metal particles@C-doped TiO2 confined photocatalyst by using SiO2 as the carrier of metal nanoparticles. The activity on the adsorption and photocatalytic degradation of antibiotics in wastewater under visible-light irradiation was investigated. Through adjusting the pore size of inner SiO2, metal nanoparticles loading, confined space and shell thickness of outer TiO2, the rule of composition, structure and adsorption/photocatalytic activity of the confined photocatalyst could be built. The optimal degradation of antibiotics in wastewater could be realized by discussing the structure-activity relationship. The photocatalytic degradation mechanism of confined photocatalyst could be studied using situ-spectrum characterizing method. By structure-activity relationship research, we could provide theoretical ground in controlled-synthesis and application of confined photocatalyst. In the process of photodegradation of antibiotics, the novel confined photocatalyst possesses the features of SiO2, metal decorating, carbon-doping and confined effect. Therefore, the development of this research work not only extends the class of TiO2-based visible-light photocatalysts, but also provides a new method for controlled synthesis of confined photocatalyst by coupling with SiO2, metal confining and carbon doping, realizing the object of efficiently photodegradation of antibiotics in wastewater under visible-light irradiation.

可见光下高效降解废水中抗生素一直是非常重要的研究课题，本项目以SiO2作为金属纳米粒子的载体，构建出新型分级中空SiO2-金属粒子@碳掺杂限域光催化剂。在可见光作用下，考察其吸附/光催化降解废水中抗生素。调控内层SiO2孔径、金属纳米粒子负载量、限域空间和外层TiO2壳层厚度，总结其对限域光催化剂的组成、结构和吸附/光催化活性的影响规律；通过构效关系的研究，实现对废水中抗生素的最佳降解效果；运用原位谱学研究限域光催化剂的光催化降解机理。关联其组成、结构与光催化性能，为限域光催化剂的可控合成和应用提供理论依据。在光降解抗生素过程中，这类新型限域光催化剂能将SiO2、金属改性、碳掺杂以及限域效应等多种功能集于一体。因此，该研究工作的开展，不仅可以丰富TiO2可见光催化剂的类型，建立以SiO2、金属限域和碳掺杂可控合成限域光催化剂的新方法，实现高效可见光降解废水中抗生素的目标。

实现可见光下高效降解废水中抗生素一直是非常重要的研究课题，然而现有光催化剂因其低的光生电荷分离效率和弱的可见光吸收，导致其难与实现抗生素的可见光高效降解。为此，本项目探究了电荷分离高以及可见光吸收强的光催化剂制备方法，研制出了一系列以SiO2@TiO2为基础的光催化剂，用于实现废水中抗生素的高效降解。.（1）研制出碳层改性的分级中空SiO2@C/TiO2光催化剂，研究了其降解污染物的光催化行为，结果表明碳层改性有利于提高TiO2的光催化性能。.（2）制备出了SiO2-Ag@TiO2限域型光催化剂，研究了光催化剂降解各种有机污染物的光催化行为。结果表明所制备的催化剂因银的限域效应，重大地提高了其循环稳定性，有效地解决了金属纳米粒子在光催化过程中易腐蚀、易脱落以及易团聚的问题。.（3）制备出了中空SiO2-Fe2O3@TiO2光催化剂，解决了Fe2O3与TiO2的能级匹配问题以及展现出了高效的电荷分离效率。运用质谱学确定了抗生素降解的中间体和路径，揭示了所合成催化剂高效降解抗生素的机理。.（4）研制出碳改性/氮掺杂TiO2光催化剂，研究了其可见光降解抗生素的行为，结果表明与碳改性的TiO2相比，该催化剂呈现出更好的抗生素降解效率。运用质谱学确定了抗生素降解的中间体和路径，揭示了催化剂高效降解抗生素的机理。.（5）制备出了p-n异质结Bi2O3/Ti3+-TiO2光催化剂，研究了其降解抗生素的可见光催化行为，结果表明，该光催化剂在可见光照射下，实现了废水中抗生素的完全降解（100%），说明所制备的光催化剂具有极好的应用潜能。尤其是有效地解决了现有光催化剂无法在可见光作用下实现完全降解抗生素的技术难题。在此基础上，进一步揭示了可见光降解抗生素的机理。.通过本项目研究，成功制备出一系列高效光催化剂，研究了材料的组成、结构与性能的构效关系。简明了催化剂与污染物的相互作用机制，揭示了光催化剂可见光高效降解抗生素的机理，为环境污水处理提供了实验数据和理论指导。