新型高温热源条件下甲烷水蒸气重整高效反应器的热设计与优化基础研究

The steam methane reforming (SMR) for hydrogen production technologies based on the nuclear and the solar energy can reduce fossil energy consumption and carbon dioxide emissions, and have bright prospects in industrial application. How to perform the thermal design and optimization of the SMR efficient reactor with these new types of heat sources is the key technical problem to be solved urgently. All of finite time thermodynamics, entropy generation minimization and entransy theory will be applied in this project, and different optimization objectives including the maximum hydrogen generation rate, the maximum profit output rate, the minimum entropy production rate and the minimum entransy dissipation rate will be considered. Firstly, the multi-objective performance bounds and the corresponding optimal heating strategies for the SMR process with an imaginary, completely temperature-controllable high-temperature heat source will be investigated, the results will be also compared to those of constant heat-flux and constant heat-source temperature operations, and effects of heat transfer laws, the feed gas inlet temperature, the reformer tube length and the heat leakage will be analyzed. Secondly, the multi-objective performance analysis and optimization of the SMR reactor with a real high-temperature heat source, in which the heat carrier will be modeled as helium and molten salt, respectively, will be investigated, and effects of the flow arrangement, the inlet temperatures of both the feed gas and the heat source, the reactor length, the annular-space hydraulic diameter, the catalyst particle size and the heat leak will be also analyzed. Finally, the theoretical results will be verified by building experimental bench and conducting experiments. The results will provide theoretical guidance and technical support for the optimal design and operation of new SMR reactors.

基于核能、太阳能的甲烷水蒸气重整(SMR)反应制氢技术可降低化石能源消耗、减少二氧化碳排放，具有光明的应用前景。如何对这类新型热源下SMR高效反应器进行热设计与优化是亟需解决的关键技术问题。本项目将应用有限时间热力学、熵产生最小化与(火积)理论，考虑氢气产率最大、利润输出率最大、熵产生率最小、(火积)耗散率最小等不同优化目标，首先研究温度完全可控的假想高温热源条件下SMR过程多目标性能界限及相应最优加热策略，并与热流率一定、热源温度一定的加热策略相比较，分析传热规律、原料气入口温度、转化管长度、热漏等因素的影响；然后研究以氦气、熔盐等为载热工质的具体高温热源下SMR反应器多目标性能分析与优化，分析流动布置、原料气与热源入口温度、反应器长度、环形空间水力直径、催化剂颗粒尺寸、热漏等因素的影响；最后建立实验台开展实验验证研究。研究结果可为新型SMR反应器的最优设计与运行提供理论指导和技术支撑。

本项目首先全面总结梳理了有限时间热力学和熵产生最小化理论的研究进展与发展趋势，然后针对温度完全可控的假想热源条件下甲烷蒸汽重整制氢(Steam Methane Reforming, SMR)反应过程，研究了其在氢气产率最大、过程总熵产率最小等优化目标下的最优构型问题，并与恒定热源温度分布、线性热源温度分布等加热策略相比较，接着针对高温氦气和熔融盐两种热源条件下SMR反应器，研究了其在氢气产率最大、过程总熵产率最小、比熵产生率最小(过程总熵产率对氢气产率的平均)等目标下性能分析与优化问题，分析了各种几何参数和操作参数对优化结果的影响，最后将对于SMR反应过程的研究思路和方法进一步拓展应用于甲烷二氧化碳重整过程、二氧化碳加氢合成甲醇反应过程和海基合成燃油系统关键单元过程的优化中。研究结果可为各类化学反应过程与系统的优化设计与最优运行提供科学依据和理论指导。.项目取得的重要研究成果如下：一是系统地总结与梳理了有限时间热力学和熵产生最小化理论的研究进展与成果，凝练了研究思路和方法；二是得到了SMR反应过程在氢气产率最大和熵产生率最小等不同性能目标下最优构型，明晰了各种加热策略下反应器性能间异同点与优劣性；三是确定了高温氦气和熔融盐两类热源条件下SMR反应器在氢气产率最大、过程总熵产率最小、比熵产生率最小等优化目标下的最优稳定运行工况点；四是将对于SMR反应过程的研究思路和方法进一步拓展应用于其它类型反应过程和海基合成燃油系统关键单元过程优化中，极大地丰富与完善了有限时间热力学和熵产生最小化理论。.目前已发表(含已录用)学术论文54篇，包括《中国科学》6篇，国际学术刊物10篇，国际学术会议9篇，8篇被SCI摘录，12篇被EI摘录；90篇次被国内、外学者引用。培养中国科协青年人才托举工程入选者1名，毕业博士3名、硕士1名，在读博士2名、硕士1名，1篇博士学位论文被评为全军优秀博士学位论文。