土壤有机碳和团聚体对纳米羟基磷灰石及重金属在饱和多孔介质中迁移的影响研究

With the rapid development of nanotechnology and the extensive application of nanomaterials in the field of environmental protection, the migration of nanoparticle-associated contaminants in porous media has been an issue in the study of soil and groundwater pollution. As a significant component of soil, organic matter is a critical factor affecting the adsorption, migration and transformation of solutes (e.g., nanoparticles and heavy metals) in soil, whereas the specific micropore scale process and mechanism are still unclear. In this study, Computed Tomography scanning technology and numerical model were adopted to determine and clarify how soil organic matter affected aggregate compositions (the mass and organic carbon distribution of macroaggregates, microaggregates and silty-clay aggregates) and pore structures (the porosity, pore distribution, fractal dimension) to control the transport process and related environmental behavior of hydroxyapatite nanoparticles and heavy metals in three types of soils with different organic carbon contents. It is of great significance to prevent and control the ecological risks of nanoparticles in soil, sediment and groundwater, and to promote and maintain the sustainable development of nanotechnology in the treatment and remediation of heavy metal contaminated sites.

随着纳米科技的迅速发展和纳米材料在环境保护领域的广泛应用，纳米颗粒携带污染物在多孔介质中的运移成为土壤和地下水污染研究中的热点问题，作为土壤重要组成成分的土壤有机质是影响纳米颗粒、重金属等溶质在土壤中的吸附、迁移和转化行为的重要因素，但是具体的微观孔隙尺度的影响过程及控制机制仍不清楚。本研究以三种不同有机碳含量的土壤为研究对象，采用CT（Computed Tomography）扫描技术，结合数值模型来测定和阐明土壤有机质是如何通过影响团聚体组分（大团聚体、微团聚体和粉-粘团聚体的质量和有机碳分布）和孔隙结构（孔隙度、孔隙分布、分形维数）来控制纳米羟基磷灰石携带重金属在饱和多孔介质中的迁移过程及相关环境行为。对预防和控制纳米颗粒在土壤、沉积物及地下水等环境介质中的生态风险，以及促进和维护纳米科技在重金属污染场地治理与修复中的持续发展具有重要意义。

土壤有机质是影响纳米颗粒、重金属等溶质在土壤中的吸附、迁移和转化行为的重要因素，但是微观孔隙尺度的影响过程及控制机制仍不清楚。本项目主要采用柱迁移试验研究纳米羟基磷灰石（nHAP）携带镉（Cd）和铜（Cu）在三种不同有机肥添加量土壤（CK：不添加，ML：低量添加，MH：高量添加）以及各自提取的不同粒径团聚体（大团聚体、微团聚体和粉粘团聚体）中的穿透和滞留规律，研究表明向土壤中施加一定量的有机肥，提高土壤有机碳的含量，能够提高nHAP及其携带的Cd和Cu在土壤中的穿透和迁移能力，nHAP、总Cd和总Cu的最大穿透比分别提高了73.3%、77.8%和77.6%。但是继续增加有机肥施加量，反而降低了nHAP以及Cd和Cu在土壤中的迁移能力，增加了nHAP、Cd和Cu在土壤中的滞留，nHAP、Cd和Cu的总滞留量分别提高了15.5%、21.5%和7.4%。对于不同有机碳含量土壤提取的三种粒径的团聚体而言，有机碳含量增加促进了nHAP及其携带的Cd和Cu在大团聚体和粉粘团聚体中的穿透，却抑制了其在微团聚体中的迁移。结合Hydrus软件模拟、批式吸附试验和CT扫描结果可得，不同有机碳含量土壤及其提取的三种粒径团聚体的孔隙尺寸、连通性、分形维数、孔隙结构以及对溶质的吸附特征和有机碳分布是影响nHAP、Cd和Cu不同的迁移行为的重要因素。本研究能够为土壤改良技术中有机肥的科学施用提供理论支持，而且对评价和控制纳米颗粒在土壤、沉积物及地下水等环境介质中的生态风险，以及促进和维持纳米科技在重金属污染场地治理与修复中的健康、可持续发展具有重要意义。